▼ The thesis describes primarily two experiments which investigate the coupling of structural and magnetic properties in solid-state ferromagnets on an ultrafast (\approx100~fs) timescale. To achieve this goal, both studies use ultrafast optical and x-ray pump-probe methods in combination, integrating information about magnetic and structural dynamics to form a more complete picture of the underlying physics. In the first experiment, the well-known shape-memory ferromagnetic Heusler alloy {Ni}₂{MnGa} is studied. This compound is a multiferroic material stabilised by the correlations between electronic, magnetic, and structural order. The shape-memory effect is based on a structural phase transition between a low-temperature martensite phase and a high-temperature austenite phase. In both phases, the material is ferromagnetic. It has been observed for different stoichiometries that the martensite phase exhibits slightly incommensurate structural modulations whenever the shape-memory effect is present, but the exact connection between the two is unclear. We performed ultrafast optical measurements of the magnetisation of {Ni}₂{MnGa}, using 100~fs, 800~nm pulses for both the pump and the magneto-optical Kerr effect probe. We found a rapid demagnetisation with a timescale of 320±50~fs, followed by a very slow recovery. At the FEMTO slicing source, we performed ultrafast x-ray diffraction on the weak (20201) satellite reflection of the (202) Bragg peak, which is a measure of the structural modulation. At high fluences of the 800~nm near-IR pump, we were able to observe a rapid and almost complete suppression of the structural modulation on a timescale of 300±40~fs, very similar to the behaviour of the magnetisation. However, the longer timescale dynamics are markedly different from the one observed in the magnetisation: we observed an intermediate recovery of the structural modulation, before a second drop was caused by the thermal phase transition to the high-temperature austenite structure, which does not support the structural modulation. Our conclusion is that magnetisation and structural modulation are not strongly coupled in {Ni}₂{MnGa}, as the structural modulation was able to recover even while the material was demagnetised. The second experiment studied the movement of the lattice during ultrafast demagnetisation of a thin single-crystal iron film. While ultrafast demagnetisation is a very well-established effect, its microscopic mechanism remains unclear, especially with respect to the flow of angular momentum. Our goal was therefore to find a signature of the ultrafast Einstein – De Haas effect, i.e. the flow of spin angular momentum from the magnetisation to the mechanical angular momentum of the lattice. We identified that transverse shear waves would be launched from the surfaces of a rapidly demagnetising crystal, with an initial deflection whose direction depends on the magnetisation. A double-grazing x-ray diffraction geometry to measure the crystal… Advisors/Committee Members: Johnson, Steven, id_orcid0000-0001-6074-4894, Acremann, Yves Marc, id_orcid0000-0002-4109-3544, Pontius, Niko.

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Dans cette thèse, nous avons étudié la dynamique d'aimantation selon deux échelles de temps en utilisant la technique pompe-sonde magnéto-optique résolue en temps. A l'échelle de la picoseconde, la précession de l'aimantation est induite par des impulsions acoustiques dans des structures multicouches composées de deux couches ferromagnétique séparées par une couche métallique (Ni/Au/Py) avec différentes épaisseurs. La synchronisation de la précession des couches ferromagnétiques couplées a été observée. La modification de la précession de l'aimantation d'une couche de Ni est due l'interaction d'échange intercouche avec la couche Py. A l'échelle de 50fs, nous avons étudié la dynamique magnéto-optique cohérente, athermale, thermale et la relaxation des charges et des spins dans (Ni, Co et Fe) par impulsions de 11 fs dans un régime de faible perturbation. L'interaction spin-orbite et l'interaction d'échange jouent un rôle significatif dans la désaimantation ultrarapide.

In this thesis, we have investigated the magnetization dynamics at picosecond and femtosecond time scale using time resolved magneto-optical pump probe technique. At picosecond time scale, the magnetization precession is induced by ultrafast acoustic pulses in a three layered structure with two ferromagnetic layers separated by varying thickness of metallic spacer layer (Ni/Au/Py). The magnetization precession dynamics of the Ni layer is modified due to the interlayer exchange interaction with the Py layer and the synchronized precession of the coupied ferromagnetic layers has been observed. At the timescale of 50fs, coherent magneto-optical, non-thermal, thermal and relaxation dynamics of charges and spins in ferromagnetic transition metals (Ni, Co and Fe) is studied by using 11fs optical pulses in a very low perturbation regime. The spin orbit interaction and exchange interaction play a significant role in the demagnetization of the ferromagnetic metals induced by femtosecond pulses.

Advisors/Committee Members: Bigot, Jean-Yves (thesis director).

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Dans cette thèse, nous rapportons l'évolution temporelle du premier et du troisième ordre de la diffusion magnétique d'un film CoTb amorphe après une excitation femtoseconde. Ces résultats sont obtenus en appliquant une diffusion résonnants de rayons X aux petits angles au seuil d'absorption magnétique de Co M3 via des expériences de pompe sonde répétitives. Une différence de comportement entre le premier et le troisième ordre de diffusion a été observée après 3,5 ps, où une seconde baisse de l'intensité du troisième ordre apparaît. En utilisant des modèles appropriés, nous montrons que cette différence est due à une augmentation de la largeur de la paroi du domaine séparant deux domaines opposés. Nous supposons que cet élargissement de la paroi est généré par une variation de l'anisotropie uniaxiale hors plan due au réchauffement thermique du réseau par l'impulsion laser femtoseconde. Cette interprétation est vérifiée en mesurant l’anisotropie uniaxiale en fonction de la température de chauffage en effectuant des mesures statiques SQUID-VSM.

In this thesis, we report the time evolution of first and third order of magnetic scattering from an amorphous CoTb film after a femtosecond excitation. These results are obtained by applying a resonant small angle X ray scattering at the Co magnetic absorption edge M3 via a repetitive pump probe experiments. Difference in behaviours between the first and third scattering orders was observed after 3.5 ps where a second drop of the third order intensity appears. Using suitable models, we show that this difference is due to an increase of the domain wall width separating two opposite domains. We suppose that this wall broadening is generated by the variation of the out of plane uniaxial anisotropy due to the thermal heating of the lattice by the femtosecond laser pulse. This interpretation is verified by following the uniaxial anisotropy as function of the heating temperature by doing static SQUID-VSM measurements

Advisors/Committee Members: Lüning, Jan (thesis director), Vodungbo, Boris (thesis director).

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Le but de mes recherches est d'étudier les premiers instants de la désaimantation ultrarapide dans divers matériaux ferromagnétiques (Co, Ni et Fe ...) en utilisant différentes méthodes expérimentales, pour obtenir un nouvel aperçu des mécanismes physiques sous-jacents. Plus précisément, les questions particulières qui m'ont motivé étaient: 1. Dans les alliages ferromagnétiques Fe et Ni, les deux éléments sont fortement couplés par l’interaction d'échange. Ce couplage influence-t-il le temps de désaimantation après excitation avec un laser femtoseconde? 2. Le transport de spin superdiffusif pourrait-il être observable entre les couches non-magnétiques (Pt) et magnétiques (Co) d’une multicouche Co/Pt ? 3. La dernière question concerne le passage entre un contrôle cohérent de l’aimantation avec des impulsions de grande longueur d’onde (THz) et une désaimantation incohérente provoquée par une excitation de plus courte longueur d’onde (IR).

The goal of my research is to investigate the early time period of the ultrafast demagnetization in various ferromagnetic materials (Co, Ni, and Fe…) by using different experimental methods, to obtain novel insight on the underlying physical mechanisms. More precisely, the particular questions that motivated me were: 1. In Fe and Ni ferromagnetic alloys, both elements are strongly coupled by exchange interaction. Does this coupling influence the time of demagnetization after pumping with a femtosecond laser? 2. Could the super-diffusive spin-transport be observable to explain the weak spin transport between the layers and the similar demagnetization curve in Co and Pt system? 3. The last question is around the different pump wavelength will truly affect the demagnetization behavior. In this thesis, several different results are clearly presented to try to find the answer of the questions above.

Advisors/Committee Members: Lüning, Jan (thesis director).

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Cette thèse commence par une revue de l’état actuel de l’expérimentation et de la théorie liées à la désaimantation ultrarapide induite par de la lumière, ainsi qu'au retournement tout optique dépendant de l'hélicité. Ceci est suivi d’un aperçu de la théorie de la fonctionnelle de la densité, sur laquelle repose la plupart des travaux rapportés par la suite. La première partie des résultats concerne l’étude de l’effet d’une élévation de la température électronique sur les propriétés de la matière aimantée, et plus précisément Ni, Co, Fe et FePt. Nous montrons que le moment magnétique de chaque atome disparaı̂t à la température de Stoner, et que, de manière plus générale ce phénomène impacte l’énergie électronique et la chaleur spécifique, même à basse température électronique. Ensuite, nous montrons que lors d’une augmentation de la température électronique, l’échange interatomique d’Heisenberg, responsable de l’ordre magnétique, diminue. En utilisant l’équation de Landau–Lifshitz–Gilbert atomistique, nous démontrons que cette diminution est suffisante pour induire une forte réduction de l’aimantation moyenne en créant des excitations transversales. La deuxième partie des résultats concerne l’origine de la dépendante en l’hélicité de la dynamique induite par la lumière. Alors que la littérature l’attribue principalement à l’effet Faraday inverse, nous soutenons qu’un autre phénomène, se produisant lors de l’absorption de la lumière, peut rendre compte de la dynamique expérimentale. En effet, lorsque la lumière est absorbée et que les électrons sont excités, le couplage spin–orbite permet la modification de l’état de spin. Il en résulte un changement de la valeur des moments magnétiques atomiques, persistant même après la disparition de la lumière, par opposition à l’effet Faraday inverse. Ensuite, en utilisant la théorie de la fonctionnelle de la densité dépendante du temps, nous calculons la dynamique de l’aimantation induite par de véritables impulsions femtosecondes polarisées circulairement dans le domaine optique et XUV. Dans les deux cas, la dynamique est dépendante de l’hélicité. Cette caractéristique est largement amplifiée dans le régime XUV impliquant les états de semi–coeur 3p. Enfin, nous comparons le rôle relatif de l’effet Faraday inverse et de l’aimantation induite lors de l’absorption de la lumière et montrons que cette dernière joue un rôle prépondérant, surtout après la disparition de la lumière et en régime XUV.

This thesis begins with a review of the current experimental and theoretical state of the art related to the light-induced ultrafast demagnetization and the all-optical helicity-dependent switching. This is followed by an overview of density functional theory, upon which relies most of the work reported thereafter. The first set of results concerns the ab initio study of the effect of a rise in the electronic temperature on the magnetized matter properties, and more specifically Fe, Co, Ni and FePt. We show that the magnetic moment carried by each atom disappears at the so–called Stoner…

Advisors/Committee Members: Lebègue, Sébastien (thesis director), Malinowski, Grégory (thesis director).