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L’arséniure de gallium épitaxié à basse température (GaAs-BT) présente des propriétés d’intérêt pour l’opto-électronique. Ses propriétés sont liées à la présence de défauts ponctuels à l’origine des temps de vie compatibles avec son utilisation en tant que couche active dans des photo-commutateurs. Pour mieux connaître l’origine physique du temps de vie afin de l’optimiser, ce travail de thèse a consisté à mener une étude du matériau en combinant des analyses macroscopiques avec une caractérisation microscopique. Il comporte cinq chapitres, le premier présente un état des connaissances sur le GaAs-BT, le second décrit les techniques utilisées lors de de cette étude. Le troisième chapitre s’intéresse à la composition chimique de la couche de GaAs-BT et à sa caractérisation structurale par diffractométrie des rayons X. Il révèle la croissance de composés quaternaires dilués en P et en In et suggère la présence d’antisites d’éléments V. La présence de phosphore pose la question de la nature chimique de ces antisites. Le chapitre suivant vise à identifier les défauts ponctuels incorporés dans le matériau grâce à une étude STM à basse température. La majorité des défauts se distingue des antisites observés dans la littérature par un état de charge négatif et un aspect changeant au passage de la pointe, une analyse des conditions d’imagerie en fonction de la température confrontée à des calculs ab-initio indique la formation préférentielle d’antisites d’arsenic par rapport à celle d’antisites de phosphore. Le dernier chapitre est consacré à la caractérisation du matériau après recuit. Il démontre que les antisites ne précipitent pas pour une température de croissance de 325°C.

Low temperature grown gallium arsenide (LTG-GaAs) has shown interesting properties for optoelectronics. These properties are related to point defects within the material wich permits carrier lifetimes compatible with its use as an active layers in photoswitches. In order to improve the current knowledge on the physical origin of carrier lifetime to optimise it, this thesis work consisted in leading a thorough study of the material by combining macroscopic analysis with microscopic characterization. It consists of five chapters, the first one presents a state of the art on LTG-GaAs while the second describes the different techniques used during this study. The third chapter focuses on the chemical composition of the LTG-layer and on its structural characterization through X-ray diffraction. It reveals the growth of diluted quaternary compound containing P and In and suggests the presence of element V antisites. Thus, the presence of phosphorus require to determin the chemical nature of these antisites. The next chapter aims to identify the incorporated point defects within the material through low temperature STM study. The majority of defects differs from observed antisites in the litterature with a negative charge state and a changing appearance while scanning, analysis of imaging conditions versus the temperature confronted with ab-initio…

Advisors/Committee Members: Grandidier, Bruno (thesis director), Wallart, Xavier (thesis director).

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Le travail de recherche qui est rapporté dans ce manuscrit porte sur les couches minces de pérovskites et leur utilisation dans le cadre de la problématique des microcavités en régime de couplage fort. L’arrangement cristallin des pérovskites forme une structure en multi-puits quantiques dans laquelle les états excitoniques présentent une grande force d’oscillateur et une énergie de liaison importante (quelques 100 meV), en raison des effets de confinements quantique et diélectrique. Un premier axe de ce travail a consisté à collecter des informations sur les propriétés excitoniques de ces matériaux. Sur une pérovskite particulière (PEPI), nous avons notamment effectué des mesures de photoluminescence sous excitation impulsionnelle et des mesures pompe-sonde qui semblent suggérer l’existence, sous forte densité d’excitation, d’un processus de recombinaison Auger des excitons. Un deuxième axe de recherche fut de mettre en cavité des couches de certaines pérovskites. Avec les pérovskites PEPI et PEPC, nous avons montré que la réalisation de microcavités présentant un facteur de qualité de l'ordre de la dizaine suffit à obtenir, à température ambiante, le régime de couplage fort en absorption et en émission avec des dédoublements de Rabi pouvant atteindre 220 meV. Un goulet d’étranglement dans la relaxation des polaritons a été clairement mis en évidence pour la microcavité PEPI. Nous avons d’autre part montré que les pérovskites pouvaient également être associées à des semi-conducteurs inorganiques dans des microcavités dites "hybrides". Selon Agranovich et al., ces dernières pourraient, dans le cadre de la problématique du laser à polaritons, constituer une alternative à l'augmentation du facteur de qualité des microcavités. Dans cette optique, le couple ZnO/MFMPB semble particulièrement prometteur.

The research work which is reported in this manuscript focuses on 2D perovskites and their use to obtain microcavities working in the strong coupling regime. Perovskite structure forms a multi-quantum wells in which the excitonic states have a high oscillator strength and a large binding energy (a few 100 meV) due to quantum and dielectric confinement effects. A first axis of this work was to collect information on the excitonic properties of these materials. On a particular perovskite (PEPI), we performed photoluminescence and pump-probe measurements, which seem to suggest the existence, under high excitation density, a process of Auger recombination of excitons. A second research axis was to put in cavity thin layers of some perovskites. With PEPI and PEPC perovskites, we have shown that the realization of microcavities with a quality factor of the order of ten is sufficient to obtain at room temperature, the strong coupling regime in absorption and emission with Rabi splitting up to 220 meV. A bottleneck effect has been clearly demonstrated for the PEPI microcavity. We have also shown that perovskites could be associated with inorganic semiconductors in “hybrid” microcavities. According Agranovich et al., these…

Advisors/Committee Members: Deleporte, Emmanuelle (thesis director).

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Ce travail a pour objectif de réorienter un cristal liquide nématique par la photoisomérisation de deux composés azoïques greffés sur des lames de verre, le DR19 et le DR1. Dans une première étape, nous avons procédé à la silanisation de ces composés photosensibles afin de pouvoir les greffer chimiquement sur des substrats siliciques. Nous avons ensuite greffé ces chromophores sur de la silice mésoporeuse afin d’optimiser la méthode de greffage. Deux paramètres ont été pris en compte dans cette étude : la nature du solvant et le taux d’hydratation de la surface. Une analyse quantitative, structurale et spectroscopique des matériaux hybrides, nous a permis de conclure à la chimisorption des deux azosilanes sur la surface de la silice. Les greffages du DR19Si en milieu éthanolique aqueux d’une part, et du DR1Si dans le THF sur de la silice hydratée d’autre part, ont donné les meilleurs résultats du point de vue quantitatif. A partir de ces résultats, nous avons procédé au greffage des azosilanes sur les lames de verre en mettant en évidence l’importance du film d’eau physisorbé en surface. La caractérisation chimique par les spectroscopies UV/Visible et SPX a démontré la présence des chromophores sur la surface des lames. Une modélisation par SPX des lames de verre fonctionnalisées a été également effectuée puis confirmée par MFA. Enfin, l’action de ces lames fonctionnalisées par greffage sur la réorientation du 5CB a été appréciée au moyen d’un montage pompe-sonde. L’efficacité cinétique et quantitative des chromophores greffés sur une surface a été comparée à celle des chromophores libres dispersés dans la mésophase.

This work aims to reorientate a nematic liquid crystal by the photoisomerization of two azo compounds grafted on glass slides, the DR19 and the DR1. First, we have proceeded to the silanisation of these photosensitive compounds in order to be able to graft them chemically on silica substrates. Then we have grafted these chromophores on mesoporous silica in order to optimize the grafting method. Two parameters have been taken into account in this study: the nature of the solvent and the surface hydration rate. A quantitative, structural and spectroscopic analysis of hybrid materials enabled us to conclude to the chemisorption of both azosilanes on silica surface. Quantitatively, the DR19Si grafting in an ethanolic aqueous solution, and the DR1Si one, in a THF solution on hydrated silica gave the best results. From these results, we have proceeded to the azosilanes grafting on the glass slides while highlighting the importance of the physisorbed water film on the surface. Chemical characterization by UV/Visible and XPS spectroscopy has shown the presence of chromophores on the slides surface. A modelling by XPS, of the functionalized glass slides was also carried out and confirmed by AFM. Lastly, the action of these slides functionalized by grafting on the 5CB reorientation has been appreciated by means of an experimental pump-probe set-up. The kinetic and quantitative effectiveness of grafted…

Advisors/Committee Members: Warenghem, Marc (thesis director).

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Ce travail de thèse étudie la dynamique et la cohérence du spin dans des ensembles de boîtes quantiques (BQ) neutres et dopées en trous d'InAs/GaAs. Les études sont menées grâce à des expériences pompe-sonde résonnantes avec la transition fondamentale. Dans un premier temps, la périodicité de l'excitation laser est transférée à la précession des spins de trous en champ magnétique transverse, dans le cadre du blocage de phase (Modelocking). Cette technique permet de passer outre les fortes inhomogénéités de l'échantillon étudié ( 105 BQ), et d'observer une resynchronisation des spins à des délais longs. On peut ainsi estimer le temps de cohérence de spin du trou, à 800 ns. De plus, des conditions expérimentales proches nous ont permis d'observer une polarisation nucléaire dynamique (PND), et ses effets importants sur la précession électronique en champ transverse. La géométrie de la PND a été caractérisée, et on a également mesuré la dynamique longue de son établissement (500 ms). Dans une deuxième partie, le développement d'une détection hétérodyne a permis d'augmenter fortement la sensibilité du dispositif pompe-sonde, et ainsi d'étudier des ensembles restreints (300) de BQ neutres dans une cavité. Nous avons caractérisé la structure fine des états de paire électron-trou en présence d'un champ magnétique longitudinal et mis en évidence la manipulation de la phase des battements quantiques de ces états par le champ magnétique lors d'une excitation linéairement polarisée selon un axe sui n'est pas axe de symétrie des BQ.

This work is a study of the dynamics and coherence of the spin in neutral and p-doped InAs/GaAs quantum dots (QDs) ensembles. The study is done thanks to pump-probe experiments, resonant with the fundamental transition. Firstly, the periodicity of the exciting laser is transferred to the precession of the hole spins in a transverse magnetic field, in the Modelocking frame. This techniques allows to overcome the strong inhomogeneities of the sample studied ( 105 QDs), and to observe a resynchronization of the spins at long delays. We can therefore estimate the coherence time of the hole spin to be 800 ns. Furthermore, similar experimental conditions allow us to observe dynamical nuclear polarization (DNP), and its important influence on the electron spin precession in a transverse field. The geometry of the DNP is characterized, and its long dynamic (500 ms) is measured. In a second part, the development of a heterodyne detection allows to improve greatly the sensitivity of the pump-probe setup, and hence to study small ensembles (300) of neutral QDs embedded in a cavity. We have characterized the fine structure of the electron-hole pair states in a longitudinal magnetic field, and demonstrated the manipulation of the phase of the quantum beats between these states by the magnetic field, when the excitation is done according to an axis that is not a symmetry axis of the system.

Advisors/Committee Members: Chamarro, Maria (thesis director).

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L'utilisation d'un montage expérimental pompe-sonde a permis l'étude de différentes propriétés physiques typiques de différentstypes de nano-objets. Tout d'abord, l'étude sélective d'un transfert d'électron dans un nano-hybride semi-conducteur/métal composé d'un nano-bâtonnet de CdS et d'une nanoparticule d'or en contact direct avec le semi-conducteur, a prouvé l'existence du transfert de charge entre les deux composants du nano-hybride et montré que ce phénomène intervient pour des temps caractéristiques inférieurs à 15 femtosceondes. L'étude des propriétés optiques des nanoparticules d'or ayant reçu les charges transférées a montré que l'ajout de quelques charges négatives à de petites nanoparticules d'or provoque un décalage de la résonance palsmon dans le rouge du spectre. Ensuite, la mesure des modes de vibrations fondamentaux de nano-objets métallique (spériques ou sphéroïdaux) encapsulés par une couche encapsulés par une couche diélectrique ou métallique nous a permis d'obtenir des informations sur les épaisseurs relatives des différentes couches composants les nano-objets étudiés ainsi que sur les la qualité du contact entre ces couches. Enfin, l'étude du temps typique d'interaction électron-phonon dans des nanoparticules métalliques a mis en évidence que deux méthodes de mesure optique de ce temps par spectroscopie ultrarapide sont pôssibles, et que des effets de transitions entre un comportement type "peti solide" et un comportement moléculaire sont observable pour des nanoparticules de moins de 250 atomes

The usse of a pump-probe experimental setup allowed the study of different specific physical properties of different types of nano-objects. First, the selective study of an hybrid nanoparticles comosed of a CdS nanostick and a particle directly groxwn on the semiconductor part proved the existence of a transfer between the two part of the hybrid nanoparticle and showed that this phenomenon occurs in less than 15 femtosecondes. The study of optical propertie of gold nanoparticles with an extra charge due to the transfer showed that adding few electrons to a small gold nanoparticles leads to a red shift of the plasmon resonance. Secondly, measurment of the period of fundamental vibration modes of a bilayer nano-object (spheric or elongated) composed of a metallic core and a dielectric or metallic shell lead to information on the relative thickness of the layers and the contact quality between them. LAstly, the study of the characteristic time of electron-phonon interactions in metallic nanoparticles has proven that there are two different methods of measuring this characteristic time, and its investigation for small nanoparticles (less than 250 atoms) leads to the observation of a transition form a "bulk" to a molecular behaviour

Advisors/Committee Members: Vallée, Fabrice (thesis director), Del Fatti, Natalia (thesis director).

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La surface d’un matériau exposé à une irradiation laser à une fluence proche de son seuil d'ablation laisse apparaître des structures périodiques LIPSS (Laser Induced Periodic Surface Structure) d’orientation dépendant de la polarisation de faisceau incident et dont la période est de l'ordre de la longueur d'onde. Les causes de ce phénomène qui suscite l'attention des chercheurs depuis plus d’une trentaine d’années sont maintenant bien connues. Cependant, son étude dans le cadre de l'utilisation récente de lasers à impulsions ultra-brèves fait surgir de nouvelles interrogations et relance l'intérêt pour le sujet. Ce travail est consacré à l’étude dynamique de la formation des nanostructures sur une surface métallique suite à une interaction laser femtoseconde. Nous nous intéressons aux mécanismes responsables de la formation de ces structures et nous proposons des explications permettant de comprendre leur origine. Dans le premier chapitre on présente une étude de l’état de l’art sur la formation des LIPSS, on y aborde les paramètres influant sur la formation de ces structures ainsi que les différents modèles explicatifs élaborés par les chercheurs. Ce chapitre traite également de l’interaction laser matière et de ses différents processus. Le deuxième chapitre met l’accent sur les dispositifs expérimentaux réalisés dans ce cadre. Le troisième chapitre présente, quant à lui une étude expérimentale permettant de rendre compte du rôle de l’excitation du plasmon de surface dans la formation de LIPSS. Dans le quatrième chapitre on analyse les résultats relatifs à l’influence du couplage électron phonon sur la formation des LIPSS. Enfin, le cinquième et dernier chapitre met en évidence le rôle de la relaxation électron-phonon sur la formation des LIPSS à l’aide d’une expérience pompe-sonde

When a material is irradiated with laser fluency close to its ablation threshold, periodic surface structures LIPSS (Laser Induced Periodic Surface Structure) appears on its surface. These structures are dependent of the polarization vector of incident electric field and their periods are close to the laser wavelength. They have been extensively studied for more than thirty years, and their origins are quite well understood. However, the recent use of ultra-short laser sources has renewed the subject. Present work is dedicated to the dynamics study of the nanostructures formation on a metal surface by femtosecond laser irradiation. We are interested in mechanisms responsible for the formation of these structures and we propose an explanation of their origin. The first chapter presents a literature review on the formation of LIPSS. Here, the parameters affecting the formation of these structures as well as a different models developed by researchers will be discussed. This chapter also addresses the laser material interaction and its processes. The second chapter focuses on the experimental devices used in this context. The third chapter deals with the experimental study concerning the role of excitation of surface plasmon in the…

Advisors/Committee Members: Pigeon, Florent (thesis director), Reif, Jürgen (thesis director).

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L’intégration des communications optiques sur puce offre de vastes promesses en termes de performances et de réduction de la puissance consommée, les canaux optiques ne souffrant pas des nombreuses limitations des canaux métalliques. De plus, l’information codée optiquement permet d’atteindre des débits de données élevés par le biais du multiplexage en longueur d’onde. Afin de conserver la compatibilité avec les composants électroniques, les communications et composants optiques doivent s’intégrer dans la filière silicium. Cependant, ce dernier matériau ne permet pas d’envisager la réalisation de certaines fonctions optiques, en particulier la source laser. D’autres matériaux doivent ainsi être intégrés pour suppléer au silicium. Mes travaux de thèse portent sur l’intégration de nanotubes de carbone sur plate-forme silicium pour la photonique. Dans ces travaux, le potentiel des nanotubes de carbone pour la réalisation de sources optiques intégrées est exploré. Dans un premier temps, je proposerai des pistes de compréhension de l’apparition du gain optique dans les nanotubes de carbone semiconducteurs par analyse des temps de vie des excitons, mesurés en spectroscopie pompe-sonde. Ces temps de vie sont sensiblement rallongés lorsque la centrifugation des nanotubes de carbone, au cours de l’extraction, est poussée à des vélocités et des temps plus longs. Une explication envisagée est la réduction du nombre de défauts à la surface des nanotubes, ces défauts se comportant comme des centres de recombinaison non-radiatifs. D’autre part, une méthode efficace d’intégration des nanotubes de carbone sur guide d’onde silicium a été proposée. Cette méthode robuste et permet d’observer le couplage de la photoluminescence des nanotubes de carbone avec le mode optique du guide d’onde. Afin d’obtenir une interaction exaltée entre mode optique et nanotube de carbone, le couplage entre les nanotubes et différentes cavités photoniques, incluant microdisques, cavités Fabry-Pérot et micro-résonateurs en anneau, a été étudié. L’emploi en particulier de résonateurs en anneau permet d’observer la structuration de la photoluminescence des nanotubes de carbone par les modes de résonance de l’anneau. Différentes configurations ont été étudiées afin de compléter la compréhension des mécanismes de couplage : micro-photoluminescence, photoluminescence guidée et photoluminescence intégrée.

On-chip optical communication may increase drastically performances and consumption of communication systems. Indeed, optical channels do not face limitations that metallics interconnects do. Even better would be the achievable data rate due to the multiplexing possibility in optics. In order to keep compatibility with electronic devices, optical components and interconnects should be built in silicon. However, this material is not suitable for some optical function, such as laser sources. Thus, there is a need to integrate alternative materials to compensate for silicon weaknesses. My PhD work focuses on integration of carbon nanotube on silicon for…

Advisors/Committee Members: Vivien, Laurent (thesis director).

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Ce travail analyse la formation d'états liés par interaction coulombienne d'excitons dans un ensemble de nanotubes de carbone de chiralité (6,5) en solution. Sous l'action d'une impulsion laser de forte intensité, une grande densité d'excitons est formée dans le nanotube et conduit à la formation d'état de trion et de biexciton. Les mécanismes physiques responsables de la photogénération de ces états ont été analysés dans le cadre de cette thèse. Ces travaux sont effectués à l'aide d'une expérience pompe-sonde dans laquelle le faisceau sonde est un continuum de lumière blanche permettant ainsi l'observation simultanée des états d'exciton, de trion et de biexciton. Cela conduit à l'obtention des énergies de liaison des différentes contributions excitoniques. En outre la dynamique de ces états excitoniques a aussi pu être obtenue avec une résolution temporelle de l'ordre de la centaine de femtosecondes.

In this thesis, we have studied the excitonic bound states formation in an ensemble of chirality (6,5) carbon nanotubes in solution. Under intense laser excitation, a large density of excitons is reached in the nanotube. This leads to the formation of bound states such as trion and biexciton. The physical mecanisms responsible for the photogeneration of these states have been analysed in this thesis. We performed a pump-probe experiment using a white light continuum as the probe beam. This allows the simultaneous observation of the excitonic, trion and biexciton states which gives information about the binding energies of the bound states. Finally, we also studied the dynamics of these excitonic bound states that have been obtained with a temporal resolution close to hundred of femtoseconds.

Advisors/Committee Members: Gilliot, Pierre (thesis director).

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L'objectif de ce travail est le développement d'un interféromètre à chemin commun entièrement passif pour détecter des ondes acoustiques hautes fréquences (GHz-THz). Ce travail s'inscrit dans le domaine de l'acoustique picoseconde. La génération et la détection des ultrasons sont réalisées par l'utilisation combinée de lasers impulsionnels et de dispositifs pompe-sonde résolus en temps. L'originalité de la détection interférométrique proposée réside dans l'utilisation d'un unique cristal biréfringent pour créer une paire d'impulsions séparée de quelques picosecondes puis les recombiner et générer les interférences. Nous dressons dans le premier chapitre un état de l'art des différentes méthodes interférométriques actuellement utilisées en acoustique picoseconde. Dans le second chapitre nous détaillons le principe de l'interféromètre développé et nous modélisons son fonctionnement à l'aide du formalisme de Jones. Nous montrons que, suite à l'excitation induite par l'impulsion pompe, il est possible de mesurer indépendamment la dérivée temporelle de l'amplitude ou de la phase du changement relatif de réflectivité de l'échantillon. Enfin, le troisième chapitre est consacré à la caractérisation expérimentale de l'interféromètre puis à l'illustration des potentialités de cet interféromètre en acoustique picoseconde. Les expériences ont été réalisées sur deux échantillons différents : un film mince optiquement absorbant puis un film transparent déposé sur un transducteur métallique.

The purpose of this work is to develop a fully passive in-line common-path femtosecond interferometer for the detection of high frequencies acoustic waves (GHz-THz). This work falls within the picosecond acoustic domain. The generation and the detection of ultrasounds are performed through the combined use of pulsed lasers and optical pump-probe time-resolved setups. The originality of the interferometric detection we propose lies in the use of a single birefringent crystal frst to generate a pair of phase-locked pulses and second to recombine them to interfere. We present in the first chapter a state-of-the-art of the interferometric setups currently used in picosecond acoustics. In the second chapter, we describe the principle of operation of the interferometer we have developed. Then we model the sensitivity of the interferometer inthe framework of the Jones formalism. We show that it is possible to measure independently the pump-induced modification of either the real or imaginary parts of the complex reflection coefficient of the sample. Finally, in the third chapter, the experimental characterization of the setup is detailed and we illustrate the performance of the interferometer through picosecond opto-acoustic measurements. Experiments are performed on two different samples : an opticallyabsorbing thin film and a transparent substrate coated with a metallic transducer.

Advisors/Committee Members: Audoin, Bertrand (thesis director).

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L' acoustique picoseconde permet l'étude de structures aux dimensions sub-microniques grâce à l'utilisation d'ultrasons dont le contenu spectral peut s' étendre au-delà du THz. La génération et la détection de ces ondes sont rendues possibles par l'association de lasers impulsionnels femtosecondes à dispositifs de type pompe-sonde. Ce manuscrit de thèse décrit la mise en place d'une expérience d' imagerie opto-acoustique avec une résolution spatiale submicronique. L' utilisation combinée d'un échantillonnage optique hétérodyne et de cavités lasers à bas taux de répétition (50 MHz) permet de gagner plusieurs ordres de grandeur sur les temps d'acquisition et de disposer d'une très bonne résolution spectrale. Le manuscrit s'articule autour de trois parties. Dans un premier temps les deux cavités laser aux taux de répértition légèrement différents permettant l'échantillonnage otpique hétérdodyne sont présentées. Puis l'architecture et les performances du système d'asservissement de leur taux de répétion sont décrites. Dans la seconde partie du manuscrit, l'implémentation de cette double cavité dans une expérience pompre-sonde est détaillée et la possibilité de détecter des ondes acoustiques sub-THz avec une résolution de 50 MHz est démontrée. Enfin, dans le dernier chapitre, la puissance de cette expérience pour réaliser de l'imagerie ultra-rapide est illustrée au travers de deux exemples : l'étude d'ondes acoustiques de surface GHz dont la dispersion est induite par la présence d'une couche nanométrique et la détection d'hétérogénéités élastiques submicroniques

Acoustic waves in the Gigahertz or Terahertz frequency range allow the mechanical characterization of submicronic structures. The generation and the detection of these waves can be performed with the use of femtosecond lasers combined with pump-probe setups. This report describes the setting-up of an opto-acoustic imaging experiment with a submicronic spatial resolution. The association of asynchronous optical sampling with the use of low repetition rate femtosecond lasers considerably increases acquisition rates and offers a high spectral resolution, respectively. The first part of this report presents the two laser cavities with slightly different repetition rates in order to perform asynchronous optical sampling. The scheme and the performances of the synchronization stage are described. In the second part, the implementation of this dual-oscillator in a pump-probe experiment is detailed and the ability to detect sub-THz acoustic waves with a 50 MHz-spectral resolution is demonstrated. Finally, in the last chapter, the strong potential of this experiment to perform ultrafast imaging is illustrated through two examples : the measurement of the dispersion of GHz surface acoustic waves due to the presence of a thin film and the imaging and the sizing of submicronic elastic heterogeneities.

Advisors/Committee Members: Audoin, Bertrand (thesis director), Dilhaire, Stefan (thesis director).

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Ce travail porte sur l’étude expérimentale de la réponse optique linéaire et non-linéaire de nanoparticules métalliques individuelles. Pour cela une technique optique originale en champ lointain, basée sur la modulation spatiale de l’échantillon, a été mise en place et combinée avec une technique pompe-sonde résolue en temps à l'échelle femtoseconde. Dans un premier temps nous nous sommes intéressés à la caractérisation optique de nanoparticules modèles formées par une nanosphère d’argent encapsulée dans une couronne de silice. Nous avons mis en évidence la conséquence principale du confinement quantique électronique sur la réponse optique des nanoparticules : l'élargissement de leur résonance plasmon de surface avec la réduction de la taille (proportionnel à l’inverse du rayon, pour des nanosphères). Cette étude détaillée n’avait jamais été réalisée, car elle nécessite des mesures sur des nanoparticules uniques (pour s'affranchir des effets d’élargissement inhomogène de la résonance dus aux dispersions en taille, géométrie et environnement) et de taille connue. Ceci a été possible grâce à la mesure quantitative de leur section efficace d'extinction et/ou à la corrélation directe de l'image optique du nano-objet avec son image par microscopie électronique. La deuxième partie de ce travail a été consacrée à l'étude de la réponse optique linéaire et non-linéaire résolue en temps de nanobâtonnets d’or. Ces systèmes sont particulièrement intéressants car leurs propriétés optiques peuvent être contrôlées en modifiant leur géométrie (rapport d’aspect en particulier). Leur spectre d'extinction et sa dépendance en polarisation ont tout d'abord été étudiés au niveau de l'objet individuel. La comparaison de cette réponse optique linéaire avec des modèles théoriques a permis d'obtenir des informations sur leur orientation et géométrie. La réponse optique non-linéaire ultrarapide du même nanobâtonnet a ensuite été mesurée par une technique pompe-sonde femtoseconde à très haute sensibilité. La nanoparticule étudiée étant totalement caractérisée optiquement, une mesure quantitative de sa non-linéarité a ainsi pu être réalisée, et son origine physique déterminée à partir d'un modèle théorique.

This work focuses on the experimental study of linear and nonlinear optical responses of single metal nanoparticles. For this, an original far field optical technique, based on the spatial modulation of the sample, was set-up and combined with a femtosecond time-resolved pump-probe technique. We have first investigated the optical properties of model nanoparticles, formed by a silver nanosphere coated with a silica shell. We have highlighted the main consequence of electronic quantum confinement on the optical response of a nanoparticle: the broadening of its localized surface plasmon resonance with size reduction (proportional to the inverse of the radius, for nanospheres). This detailed study had never been realized, because it requires measurements on single nanoparticles (to eliminate the influence of inhomogeneous effects on the…

Advisors/Committee Members: Del Fatti, Natalia (thesis director), Cottancin, Emmanuel (thesis director).

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Ce travail est consacré à l’étude de la dynamique ultrarapide d’électrons chauds photo-excité dans des structures plasmonique. L’intérêt particulier de ce domaine réside dans le fait que les SPs, en raison de leurs caractéristiques spatio-temporelles spécifique, offrent un nouvel attrait technologique pour les processus de transport d’information ultra-rapide aux nano-échelles. Dans ce contexte, ce manuscrit offre une compréhension et une exploitation de l’une des principales limitations des technologies à base de SP : les pertes par effet Joule. Nous exploitons le fait que le mécanisme d’absorption des plasmons dans les métaux est suivi par la génération d’électrons chauds à l’échelle femtoseconde, ainsi les pertes peuvent être considrées comme une conversion d’énergie plasmon-électrons chauds. Cette conversion d’énergie est mesurée à l’aide d’une technique pompe-sonde laser femtoseconde. Nous lançons des impulsions SP que nous sondons sur des centaines de femtosecondes grace aux variations de permittivité diélectrique induites par le gaz d’électrons chaud accompagnant la propagation de SP. Le profil de température électronique est par conséquent une image de la distribution de densité de puissance de plasmon (absorption) non élargi spatialement et temporellement par diffusion de porteurs d’énergie. Nous avons pu démontrer la capacité de relier la mesure de température électronique à l’absorption du SP, révélant une absorption anormale autour d’une fente nanométrique. Les résultats expérimentaux sont en accord quantitatif avec les prédictions théoriques de la distribution de densité de puissance. Dans une seconde partie, nous avons étudié les pertes plasmoniques et leurs caractéristiques lors de sa propagation sur un film métallique semi-infini. Nous avons déterminé la vitesse de l’onde thermique électronique et son atténuation. Dans la dernière partie, nous utilisons une structure en pointe pour guider adiabatiquement et focaliser le plasmon à l’extrémité. Nous avons démontré ainsi la génération d’un point chaud nanométrique et avons mis en évidence un retard dans l’échauffement des électrons à l’extrémité de la pointe. Les perspectives et les questions ouvertes sont également discutées.

In this work we explored the ultrafast dynamics of photo-excited hot electrons in plasmonic structures. The particular interest of this field resides on the fact surface plasmons (SP), because of their unrivaled temporal and spatial characteristics, provide a technological route for ultrafast information processes at the nanoscale. In this context, this manuscript provides a comprehension and the harnessing of one of the major limitation of the SP-based technologies : absorption losses by Joule heating. We exploit the fact that the mechanism of plasmon absorption in metals is followed by generation of hot electrons at femtosecond time scale, thus losses can be seen as a plasmon-to-hot-electron energy conversion. This energy conversion is measured with femtosecond pump-probe technique. Femtosecond SP pulses are launched and…

Advisors/Committee Members: Dilhaire, Stefan (thesis director).

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Les mémoires à changement de phase (PRAM) développées par l’industrie de la microélectronique utilisent la capacité d’un materiau chalcogénure à passer rapidement et de façon réversible d’une phase amorphe à une phase cristalline. Le passage de la phase amorphe à la phase cristalline s’accompagne d’un changement de la résistance électrique du matériau. La transition amorphe vers cristallin est obtenue par un chauffage qui porte la cellule mémoires au delà de la température de transition du verre. Le verre ternaire de chalcogène Ge2Sb2Te5 (GST-225) est probablement le matériau amené à être le plus utilisé dans la prochaine génération de dispositifs de stockage de masse. La thermoréflectométrie résolue en temps (TDTR) et la radiométrie photothermique modulée (MPTR) sont utilisées ici pour étudier les propriétés thermiques des constituants des PRAM déposés sous forme de couche mince sur des substrats de silicium. Les diffusivités thermiques et les résistances thermiques de contact des films PRAM sont estimées. Ces paramètres sont identifiés en utilisant un modèle d’étude des transferts de chaleur basé sur la loi de Fourier et utilisant le formalisme des impédances thermiques. Ces mesures ont été effectuées pour des températures allant de 25 à 400°C. Les modifications de structure et de compositions chimiques causées par les hautes températures au cours des expériences sont aussi étudiées via des analyses par les techniques de DRX, MEB, TOF-SIMS et ellipsométrie.Les propriétés thermiques des GST - 225, isolants, électrodes de chauffage et électrodes métalliques mise en œuvre dans ce type de dispositif de stockage sont ainsi mesuré a l’échelle submicrométrique.

The Phase change Random Access Memories (PRAM), developed by semiconductor industry are based on rapid and reversible change from amorphous to crystalline stable phase of chalcogenide materials. The switching between the amorphous and the crystalline phase leads to change of the electrical resistance of material. The amorphous-to-crystalline transition is performed by heating the memory cell above the glass transition temperature (~130°C). The chalcogenide ternary compound glass Ge2Sb2Te5 (GST-225) is probably the candidate to become the most exploited material in the next generation of mass storage architectures. The Time Domain ThermoReflectance (TDTR) and the Modulated PhotoThermal Radiometry (MPTR) have been implemented to study the thermal properties of constituting element of PRAM deposited as thin layer (~100 nm) on silicon substrate. The thermal diffusivity and the Thermal Boundary Resistance of the PRAM film are retrieved. These parameters are identified using a model of heat transfer based on Fourier’s Law and the thermal impedance formalism. The measurements were performed in function of temperature from 25°C to 400°C. Structural and chemical changes due to the high temperature during the experimentation have been also investigated by using XRD, SEM, TOF-SIMS and ellipsometry techniques. The thermal properties of GST-225, insulator, heating and…

Advisors/Committee Members: Battaglia, Jean-Luc (thesis director), Kusiak, Andrzej (thesis director), Rossignol, Clément (thesis director).

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L’étude des plasmas denses et tièdes est un domaine qui suscite aujourd’hui l’intérêt de nombreux groupes de recherche de part son large spectre d’applications. Ce régime de la matière, qui recouvre une densité proche de celle du solide et une température allant de 0.1 à une dizaine d’eV, est encore mal connu et présente une grande complexité de part son caractère partiellement dégénéré (électrons) et partiellement corrélé (ions). Afin d’explorer ce régime, nous proposons de le sonder par spectroscopie d’absorption X près des seuils grâce à une source X ultra-rapide (ps), intense, produite par laser. La spectroscopie d’absorption X près des seuils (XANES, EXAFS) est un diagnostic qui permet l’étude de la structure atomique locale de milieux éventuellement non-cristallins (solides, liquides, plasmas denses et tièdes). Elle nécessite l’utilisation de sources X de large bande spectrale ajustée au seuil d’absorption de l’élément étudié (...)

The possibility of producing, in a controlled way, matter at solid density (1-10 g/cm3) while maintaining it at temperatures ranging from 0.1 to 100 eV has been for a long time a desired goal. At the boundary between condensed matter and plasma physics, the study of matter in the Warm Dense Matter (WDM) regime involves, nowadays, many laboratories worldwide. This state is still poorly understood and presents a very complex character, being partly degenerated (electrons) and partly correlated (ions). To explore this regime, we proposed to probe WDM by X-ray absorption fine spectroscopy with an ultra-fast X-ray source (ps), produced by ultra intense lasers. X-ray absorption fine spectroscopy, specifically XANES and EXAFS spectroscopy, is a diagnostic tool that allows the study of local atomic structures, even in non-crystalline states (solid, liquid, WDM, plasmas). It requires the use of broadband X-ray sources adjusted on the x-ray absorption edge of studied element (...)

Advisors/Committee Members: Dorchies, Fabien (thesis director), Peyrusse, Olivier (thesis director).

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De nombreux processus fondamentaux ont lieu sur des échelles de temps femtosecondes à plusieurs centaines de picosecondes. En outre, les demandes continues d'augmentation de résolution et de précision dans l'industrie du micro-usinage de pointe exigent la compréhension fine des mécanismes physiques d'ablation et l'identification précise des conditions optimales de mise en œuvre des systèmes laser femtosecondes. Ces systèmes doivent ainsi permettre la production de structures de taille micrométrique de manière contrôlée et étalonnée. Dans ce travail de thèse, nous étudions l'interaction d'un laser femtoseconde (500 fs @ 1025 nm) avec une cible diélectrique en utilisant un banc d'essai spécifique. La première partie de cet ouvrage décrit les aspects fondamentaux du dépôt d'énergie laser dans les diélectriques (SiO2) et de dissipation au sein du réseau ainsi que le processus d'ablation de la matière, au moyen de techniques pompe-pompe et pompe-sonde résolues en temps. L'étude expérimentale est accompagnée d'une modélisation prenant en compte la propagation du faisceau dans la matière (équation de Helmholtz monodimensionnelle), le processus de dépôt d'énergie en régime hors équilibre (modèle à deux températures) et l'ionisation du matériau (équation de population de la densité d'électrons libres). Enfin, nous mettons en évidence l'intérêt des lasers femtosecondes pour la modification de la matière (notamment pour l'endommagement en surface et l'ablation) et les applications, notamment dans le domaine du micro-usinage et de la chirurgie de la cornée par laser.

Numerous fundamental processes take place on time scales from several femtoseconds to hundreds of picoseconds. Moreover, the continuous demands of downscaling and increase of precision in the cutting-edge micromachining industry require the comprehension of the physical mechanisms and the identification of key laser parameters for an optimized use of femtosecond laser systems. Those systems shall allow production of controlled and calibrated micrometer-size structures with high spatial selectivity. In this PhD work, we study the interaction of a femtosecond laser (500 fs @ 1025 nm) with a dielectric target using a dedicated test-bench. The first part of this work describes the fundamental aspects of laser energy deposition in dielectrics (SiO2), its redistribution to the lattice and the process of laser ablation by means of pump-pump and time-resolved pump-probe experiments. The experimental study is accompanied by a computational modeling taking into account the beam propagation (one-dimensional Helmholtz equation), the non-equilibrium process of the energy deposition (two-temperature model) and the matter ionisation (rate equation describing the free electron density change). Finally, we put in evidence the interest of femtosecond lasers for material modification (notably for surface damage and ablation) which high specific benefit in such applications as micromachining and laser corneal surgery.

Advisors/Committee Members: Utéza, Olivier (thesis director).

▼ La structuration laser femtoseconde en trois dimensions rencontre un intérêt grandissant du fait de sa facilité de mise en œuvre et des nombreuses applications qu’elle peut couvrir dans le domaine des composants photoniques. Des structures telles que des guides d’onde, des réseaux de diffraction, des mémoires optiques ou des cristaux photoniques peuvent être fabriquées grâce à cette technique. Son emploi sur des verres oxydes est prometteur car ces derniers présentent des avantages certains ; ils sont très résistants au flux et au vieillissement, leur composition chimique peut être changée facilement afin de s’adapter à un cahier des charges précis. On les retrouve déjà dans les amplificateurs Raman, les fibres optiques, les lasers à fibres, etc… Le travail de cette thèse s’articule autour de deux grands axes. Le premier axe consiste à caractériser les propriétés optiques linéaires et non-linéaires de matériaux vitreux massifs afin d’optimiser leur composition en vue d’une application particulière. Dans ce contexte, les propriétés optiques non-linéaires, leurs origines physiques (électronique et nucléaire) ainsi que leurs temps de réponse caractéristiques (de quelques femtosecondes à quelques centaines de picosecondes) sont décrits dans le cadre de l’approximation de Born-Oppenheimer. Ainsi, la silice fondue et plusieurs verres sodo-borophosphates contenant différentes concentrations en oxyde de niobium ont été étudiés. Les résultats montrent que les propriétés optiques non-linéaires dans la silice fondue sont majoritairement d’origine électronique, alors que dans les verres sodo-borophosphates, la contribution d’origine nucléaire peut devenir prépondérante lorsque la concentration en oxyde de niobium dépasse 30%. Le second axe s’articule autour de la structuration des matériaux. Trois échantillons commerciaux de silice fondue présentant des conditions de fabrication différentes (donc des taux d’impuretés distincts) et irradiés avec un laser femtoseconde proche infrarouge ont été étudiés. Les défauts induits par laser ont été identifiés au moyen de plusieurs techniques de spectroscopie. Elles ont montré la formation de centres colorés ainsi qu’une densification au niveau de la zone irradiée. Leurs propriétés optiques linéaire (indice de réfraction) et non-linéaire (susceptibilité du troisième ordre) ont été mesurées. De plus, la structuration de la silice fondue à l’échelle sub-micrométrique sous forme de « nano-réseaux » est observée et la biréfringence de forme induite par ces structures est discutée. En plus des échantillons de silice fondue, plusieurs verres oxydes présentant des compositions chimiques très distinctes ont été étudiés. Un verre sodo-borophosphate contenant de l’oxyde de niobium exhibe des micro-craquelures et des nano-crystallites après irradiation. Un verre silicate contenant ou non de l’argent dévoile des structures en anneau fluorescentes ou en « nano-réseaux ». Un verre zinc phosphate contenant de l’argent présente lui aussi des structures en anneau fluorescentes, d’une taille de l’ordre de 80… Advisors/Committee Members: Canioni, Lionel (thesis director), Richardson, Martin C. (thesis director).

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Cette thèse porte sur l'étude des ondes de spin dans des puits quantiques CdMnTe dopés n, par rotation Kerr résolue en temps (TRKR) et par mélange à quatre ondes (FWM). Nous avons étudié trois échantillons de haute mobilité et de caractéristiques différentes.La technique TRKR donne accès uniquement aux excitations de vecteur d'onde nul, dans notre cas l'onde spin-flip en q=0. Nous avons étudié l'anticroisement qui apparait entre l'onde spin-flip et l'excitation spin-flip des ions manganèse. Nous avons étudié la variation du gap, et donc de l'énergie de couplage, entre ces modes en fonction de la puissance d'excitation et du champ magnétique. En particulier nous avons étendu les mesures des modes mixtes à plus basse concentration en Mn (jusqu'à 0.07%) et contrairement à ce qui était attendu, nous avons trouvé que le régime de couplage fort persiste à cette concentration.Nous nous sommes ensuite intéressés à la détermination de la polarisation en spin ζ du gaz d'électrons bidimensionnel, qui peut être déduite de l'énergie de couplage entre les modes mixtes. Nous avons trouvé que la polarisation mesurée par cette méthode excède la polarisation théorique calculée en prenant en compte le renforcement de la susceptibilité par les effets à N corps. Nous avons également mesuré les temps de relaxation des électrons confinés dans le puits quantique, et nous avons montré l'influence de l'échauffement de l'échantillon par le laser sur le temps de relaxation de spin des électrons.Dans la deuxième partie de cette thèse, nous avons étudié par FWM l'amortissement et la dispersion des ondes de spin de vecteur d'onde non nul pour l'un de nos échantillons. Nous avons démontré qu'on peut effectivement générer les ondes de spin en excitation femtoseconde, et les détecter en FWM. Nous avons trouvé que leur dispersion est plus faible que celle observée dans les expériences de Raman. Cette faible dispersion pourrait être imputable à la forte densité d'excitation utilisée dans les expériences de FWM (typiquement trois à quatre ordres de grandeur supérieurs à celle du Raman), et/ou au fait que deux ondes de vecteur d'ondes q et –q, ayant des dispersions différentes, sont sondées simultanément en FWM.

This thesis focuses on the study of spin waves in n-doped CdMnTe quantum wells using respectively time-resolved Kerr rotation (TRKR) and four-wave mixing (FWM) techniques. We studied three high mobility samples with different characteristics.The TRKR technique gives access only to zero wave vector excitations, in our case the spin- flip wave q = 0 . We studied the anticrossing that appears between the spin -flip wave and the manganese spin -flip excitation. We studied the gap variation energy between these modes as function on the power excitation and the magnetic field. In particular, we have extended the measurements of mixed modes at lower Mn concentration (up 0.07 %) and contrary to what were expected; we found that the strong coupling regime persists at this concentration.We are then interested in determining the two dimensional electron…

Advisors/Committee Members: Scalbert, Denis (thesis director).

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Ce travail est dédié à la compréhension de phénomènes photoinduits dansles verres de chalcogénure. Ces phénomènes, bien que connus depuis des années,ne sont pas encore bien compris. Travailler sur des couches minces, fabriquées icipar co-pulvérisation cathodique, ajoute une diffculté supplémentaire : il y a peude matière qui interagit avec la lumière et il faut composer avec la présence dusubstrat. Afin d'étudier les phénomènes photoinduits, il a été nécessaire d'adapterdes techniques expérimentales déjà existantes telles que la spectroscopie pompe-sonde, qui permet d'étudier la dynamique électronique ultra-rapide (inférieure à lananoseconde) et les capteurs au quartz piezoélectrique qui permettent de mesurerla masse volumique et les modules mécaniques du matériau déposé à leurs surface.Des essais préliminaires de résonance en transmission ont été également réalisés etsont prometteurs. Une machine de DMA (Dynamical Mechanical Analysis) a étéspécialement conçue au laboratoire afin de réaliser une étude dynamique des verres de chalcogénures sous formes de fibres et de films minces. Toutes ces techniquesexpérimentales permettent d'étudier les effets photoinduits à différentes échelles detemps et de mieux les expliquer.

This work aims to understand photoinduced phenomena in chalcogenide glasses. These phenomena are known for years but yet not fully understood. Studying thin films, deposited by co-sputtering here, adds an other difficulty : the light-matter interaction takes place in a small amount of matter and it is inevitable to deal with the substrate. To study these photoinduced effects, it was necessary to adapt some already existing methods such as pump-probe spectroscopy which measures ultrafast electronic dynamics (less than a nanosecond), piezoelectric quartz sensors which gives density and mechanical modulus of the materials deposited on. Preliminary tests were run to investigate optical transmission resonance and are promising. A DMA machine (Dynamical Mechanical Analysis) was especially designed in the laboratory to study the behaviour of fibers and films. All these experimental setups allow to study photoinduced phenomena at various timescale and to better understand them.

Advisors/Committee Members: Sangleboeuf, Jean-Christophe (thesis director), Gueguen, Yann (thesis director).

▼ Nous avons étudié la spectroscopie et la dynamique d’excitation d’un système hybride constitué de molécules et de nanoparticules (NP) sur couche isolante, qui est aussi un catalyseur modèle (NP de Pd épitaxiées sur une couche mince de MgO sur Ag(100)). Nous avons mis en évidence le rôle de la forme et de la taille des NP ainsi que de l’épaisseur de la couche d’oxyde sur l’interaction entre NP et molécule de CO, par des expériences fondamentales capables de différentier les sites d’adsorption (spectroscopie laser vibrationnelle par somme de fréquences (SFG)). De plus, des expériences pompe-sonde nous ont permis de sonder la dynamique d’interaction des électrons excités dans les NP avec les molécules. Une analyse combinée par LEED et STM nous a permis de déterminer les meilleures conditions de croissance du film de MgO. Par la suite des NP de palladium ont été épitaxiées sur ce film avec une densité et une distribution de taille satisfaisantes. Les spectres SFG montre une forte dépendance de la fréquence de vibration avec la taille des NP et le taux de couverture en CO. Le modèle d’interaction dipolaire que nous avons développé met en évidence le fait que le déplacement de la fréquence de CO avec le taux de couverture et la taille des NP a deux causes : l’interaction dipolaire entre molécules d’une part, qui est modélisable, et d’autre part la variation de la liaison chimique molécule-substrat quand la couverture en adsorbats varie. Le modèle nous a permis de montrer que la polarisabilité vibrationnelle de CO varie d’environ 40 % dans notre gamme de taille de nanoparticule. La diminution de la force de la liaison chimique se traduit par la décroissance de la fréquence à couverture nulle avec la taille des NP. Ces variations vont dans le sens de la littérature : quand la taille des NP diminue, la densité d’états électroniques diminue, les liaisons Pd-Pd se contractent et l’énergie d’adsorption des molécules de CO diminue. L’excitation des électrons des NP et du substrat d’Ag se manifeste par une réponse spectroscopique et par la photodésorption de CO. On observe le découplage de l’excitation produite dans l’argent quand l’épaisseur de la couche d’oxyde dépasse quelques plans atomiques. On observe clairement un effet de taille sur l’efficacité de l’excitation électronique des NP sur les molécules de CO, qui diminue avec la taille des NP. Ceci montre que le confinement des électrons dans la particule a davantage pour effet d’augmenter la vitesse de relaxation électronique vers les phonons, que d’exciter plus efficacement les molécules adsorbées. Un modèle optique de double couche (NP/oxyde) sur un substrat d’argent et un modèle à trois températures (électrons, phonons et adsorbats) ont été développés dans le but d’interpréter quantitativement ces observations. Le modèle optique fait apparaître des variations très fortes de l’absorption par la couche de nanoparticules avec son épaisseur équivalente : les variations du coefficient de réflexion et l’effet des interférences multiples ne sont pas négligeables. Les résultats du… Advisors/Committee Members: Bourguignon, Bernard (thesis director).

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Dans ce travail de thèse, nous étudions expérimentalement la dynamique vibrationnelle de nano-objets uniques métalliques ou semi-conducteurs par des techniques pompe/sonde femtosecondes. Nous démontrons d’abord que l’observation de nanofils uniques, suspendus au-dessus de tranchées permet à la fois de s’affranchir de l’effet d’étalement inhomogène des propriétés acoustiques et d’augmenter le confinement acoustique. Grâce à l’enrichissement du paysage vibrationnel ainsi obtenu, nous explorons les propriétés élastiques de nombreux systèmes : métalliques, semi-conducteurs, poreux, alliages, cœur/coquille, etc. Ensuite, nous tirons parti de l’augmentation du confinement acoustique pour observer la propagation d’ondes acoustiques gigahertz guidées le long de nanofils ou de nanopoutres. Nous montrons que la propagation de ces ondes acoustiques dans ces guides d’ondes nanométriques permet d’obtenir des informations indépendantes sur les propriétés élastiques des objets. A contrario, nous mettons en évidence que lorsque le nanofil est en contact avec un substrat, il agit comme une source acoustique monochromatique d’ondes longitudinales qui rayonne dans le substrat. Nous réalisons en transmission l’imagerie spatio-temporelle de ce champ acoustique généré et détectons acoustiquement l’orientation du nanofil sous-jacent grâce à l’anisotropie de forme du champ acoustique. Enfin, nous envisageons une preuve de concept d’un système de microscopie acoustique de résolution spatiale nanométrique en utilisant une pointe de microscopie à force atomique.

Vibrational dynamics of individual nano-objects is studied experimentally using pump and probe time-resolved spectroscopy. First, suspended and individual nano-objects avoid the inhomogeneous broadening of the acoustic properties and increase the acoustics confinement inside the nano-object. Elastic properties of metallic, semiconducting, porous, alloys or core-shell nanowires are thus studied in this advantageous geometry. The increased acoustic confinement in the suspended geometry also lead us to the observation of gigahertz coherent guided acoustic phonons in single copper nanowires and gold nanobeams. We show that the observation of propagating acoustic waves in nanoscale waveguides provide additional elastic informations. Furthermore, it gives the opportunity to unambiguously discriminate which mode is excited and detected using pump and probe time-resolved spectroscopy. On the contrary, nanowires can be used as monochromatic acoustic sources of longitudinal waves when deposited on a substrate. As the acoustic source radiates longitudinal waves inside the substrate, the spatiotemporal imaging of the generated acoustic field is undergone and the nanowire’s orientation is detected in transmission thanks to the acoustic field’s anisotropy. Finally, as another step toward acoustic microscopy with nanoscale spatial resolutions, an atomic force microscopy tip is used as a waveguide and an acoustic transducer with nanometric spatial extension.

Advisors/Committee Members: Belliard, Laurent (thesis director).

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Récemment, la mise au point de techniques de radiographie à résolution temporelle a ajouté la dimension temporelle à la recherche dans le domaine de la biologie structurale et celles-ci se sont avérées être d'excellents outils pour suivre l'évolution structurale des protéines lors d'une réaction. En particulier, les sources de rayons X de 4ème génération (appelées lasers à électrons libres et à rayons X), avec des impulsions de l'ordre de la femtoseconde et des fluences extrêmement élevées, sont capables de sonder des ensembles de molécules essentiellement gelées dans le temps dans des conditions physiologiques. Après un aperçu des études publiées dans la littérature scientifiques, une introduction de base des techniques utilisées est présentée, accompagnée d'une description du dispositif expérimental et du flux de réduction des données. Les deux derniers chapitres sont consacrés à la présentation des résultats obtenus au cours de deux séries d'expériences réalisées au LCLS (SLAC, Menlo Park, CA, USA), pour étudier les changements structuraux des protéines dans la réaction de photodissociation prototypique du monoxyde de carbone chez des hemoprotéines. Au cours de la première expérience, la modification structurelle globale de trois hemoprotéines a été sondée par une technique de diffusion à résolution temporelle, afin d'observer d'éventuelles différences dans ce que l'on appelle le ''protein quake'' lié à la structure de la protéine. Dans la deuxième expérience, le site actif de la myoglobine a été sondé au cours de la même réaction par absorption de rayons X. Les spectres XANES à résolution temporelle ont été comparés à des calculs théoriques, dans le cadre de la théorie de la diffusion multiple, afin d'obtenir une image détaillée de la dynamique ultrarapide. Un bref projet secondaire portait à mesurer précisément des modèles de diffusion statique de la carboxyhémoglobine, afin de définir ses structures d'équilibre multiple par comparaison avec des combinaisons linéaires de structures cristallographiques connues. En conclusion, dans cette thèse de doctorat, nous avons essayé d'apporter quelques petits éléments dans la compréhension de la dynamique ultrarapide des protéines, en appliquant à la fois des méthodes d'analyse standard (Guinier), mais aussi des méthodes presque inexplorées (calculs de diffusion multiple sur des données à résolution temporelle). Selon le système et le niveau de détail requis, ces méthodes, appliquées ici aux à des systèmes modèles, peuvent être considérées d'excellents outils dans la recherche ultérieure sur des protéines plus complexes.

Recently, the development of time resolved X-ray techniques has added the time dimension to structural biology studies, and have proven to be great tools to track proteins during the course of a reaction, or a specific conformational change. In particular the 4th generation X-ray sources (so called X-ray Free-Electron Lasers), with femtosecond pulses and extremely high fluences, are capable of probing ensembles of molecules essentially frozen in time…

Advisors/Committee Members: Cammarata, Marco (thesis director).

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Cette thèse est consacrée à l'étude expérimentale par spectroscopie pompe-sonde femtoseconde des propriétés optiques hors-équilibre de solutions micellaires de nanotubes de carbone. Les propriétés des nanotubes de carbone sont profondément affectées par leur géométrie unidimensionnelle. Les interactions coulombiennes exaltées du fait du confinement quantique des électrons à une dimension donnent naissance à des excitons fortement liés. L'analyse des spectres d'absorption transitoire par la méthode des moments permet une étude des interactions entre excitons. La relaxation des excitons s'avère gouvernée par les collisions entre excitons, limitées par la diffusion à 1D dans le nanotube. La présence d'excitons dans une sousbande conduit à un décalage uniforme vers le bleu de l'ensemble des transitions excitoniques et à un élargissement de même ampleur. Ainsi, les interactions croisées entre excitons de sousbandes différentes sont de même amplitude qu'entre excitons de même sousbande, en accord avec une modélisation simple.Par ailleurs, les nanotubes sont constitués uniquement d'atomes de surface, ce qui leur confère une forte sensibilité à l'environnement. Cette sensibilité est mise à profit dans des composés hybrides où la fonctionnalisation non-covalente par des colorants ouvre une nouvelle voie d'excitation des nanotubes. Notre étude montre que le transfert d'énergie entre les colorants et les nanotubes permet une excitation monochromatique efficace et uniforme de l'ensemble des espèces de nanotubes. Une fois l'exciton transféré au nanotube, sa relaxation s'avère ensuite identique à celle observée dans les nanotubes nus.

This thesis is devoted to the experimental study by femtosecond pump-probe spectroscopy of micellar solutions of carbon nanotubes. The properties of carbon nanotubes are greatly affected by their 1D geometry. Quantum confinement of electrons in 1D leads to enhanced coulomb interactions giving rise to strongly bound excitons. Many-body effects between excitons is investigated by the moment method analysis of the transient absorption spectra. The relaxation of excitons is controlled by diffusion-limited collisions between excitons. The presence of excitons in the lowest subband results in a broadening and an uniform blue-shift of the excitonic energy spectrum. Intra and intersubband interactions turn out to be of the same magnitude, in agreement with a simple mean field theory of excitonic interactions.Moreover, the one-layer structure of nanotubes results in strong interaction with the environment. We take advantage of the environmental sensitivity of nanotubes in hybrid compounds where the non-covalent functionalization with dyes opens a new extrinsic monochromatic excitation channel of the nanotubes through an efficient and ultrafast energy transfer between dyes and nanotubes. Once the exciton transferred to the nanotube, its relaxation is similar to the one observed in bare nanotubes.

Advisors/Committee Members: Voisin, Christophe (thesis director).

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Les isolants de Mott sont un exemple parfait de l’impact des corrélations électroniques locales sur les propriétés macroscopiques des matériaux. En variant légèrement le dopage ou la pression, un métal peut se transformer en un isolant. Ces propriétés peuvent être modifiées de manière très rapide en plaçant ces matériaux loin de l'équilibre. Nous avons étudié un prototype de Mott-Hubbard, V2O3 dopé en Cr, en utilisant l'état de l’art des techniques pompe-sonde, à savoir la photoémission résolue en angle, la réflectivité optique, la spectroscopie THz, et la diffraction des rayons X. La réponse électronique du système, après une excitation laser femtoseconde, qui a été maintenue pour chaque expérience à une longueur d'onde de 800 nm, a pu être déconvoluée de la réponse du réseau. Une étude comparative de ces réponses transitoires démontre un fort couplage électron-phonon dans ce prototype de matériau fortement corrélé. Avant thermalisation, le poids spectral est transféré de la bande de Hubbard inférieure vers le gap de Mott. Sur une échelle de temps plus long un état métastable est stabilisé par un changement structural. Pour mieux comprendre la réponse transitoire des isolants de Mott, nous avons également étudié un autre composé de Mott, BaCo1-xNixS2. Les tendances générales des isolants de Mott après photoexcitation ont été analysées en utilisant un modèle à deux orbitales. Nous interprétons que le remplissage du gap comme un changement spécifique des occupations orbitales.

Mott insulators are a perfect example of how local electronic correlations can change macroscopic properties of materials. Varying slightly the doping or the pressure can transform a metal to an insulator. These properties can be modified extremely rapidly by driving these materials far from equilibrium. We have investigated the model Mott-Hubbard material Cr-doped V2O3 using state of the art pump-probe techniques, namely angle resolved photoelectron spectroscopy, optical reflectivity, THz time-domain spectroscopy, and X-ray diffraction. We were able to unequivocally disentangle the electronic and the lattice response of the system to a femtosecond laser excitation, which was kept in all cases at a wavelength of 800 nm. We present a comparative study of these transient responses, which demonstrates the strong electron-phonon coupling of this strongly correlated model material. We show that before thermalization, spectral weight is transferred from the lower Hubbard band towards the Mott gap. On a longer time scale a metastable state is stabilized by the lattice structure. To further understand the transient response of Mott insulators, we have also studied another Mott compound, BaCo1-xNixS2. The general trends of photoexcitation in Mott insulators are analyzed using a two orbital model. We argue that the filling of the gap can be due to a change of the specific orbital fillings.

Advisors/Committee Members: Marsi, Marino (thesis director).

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Le domaine des transitions de phase ultra-rapides est fondé sur de remarquables développements des sources d’impulsion disponibles, des THz aux rayons X. Actuellement, les techniques pompe-sonde atteignent le régime temporel de la femtoseconde, i.e. une échelle de temps plus courte que celle des déplacements atomiques. Typiquement, un laser de pompe porte un système dans un état électroniquement excité, tandis que l’évolution temporelle de la dynamique structurale est suivie grâce à une impulsion de sonde retardée temporellement. De plus, les sources laser peuvent générer des impulsions intenses, avec un nombre de photons approchant le nombre d’entités potentiellement excitées. De telles impulsions peuvent induire des états hautement excités, impliquant un nombre macroscopique d’atomes ou molécules et portant le système loin de son état d’équilibre. Ces effets précurseurs peuvent être suivis par l’établissement d’un nouvel ordre électronique et structural, et peuvent donc amener à une transition de phase du système excité. Cette approche représente une nouvelle opportunité de modifier les fonctionnalités d’un matériau : agir temporellement sur un état atomique ou moléculaire excité, plutôt qu’effectuer la commutation d’un état d’équilibre à un autre en jouant sur un paramètre de contrôle statique. De plus, les déplacements atomiques peuvent advenir selon un mouvement collectif et cohérent, d’une façon fondamentalement différente de ce qui se passe lors d’une excitation thermique incohérente. L’objectif de cette thèse était d’explorer, à l’aide de la diffraction ultrarapide de rayons X, les aspects de la dynamique couplée entre contrainte et transformation, dans le cadre des transitions de phase induite par impulsion laser dans les matériaux à changement de volume. Ce projet se situe à la croisée du domaine des transitions de phase photo-induites, de la physique des phénomènes photo-acoustiques et non-linéaires, ainsi que de l’étude des effets élastiques dans les matériaux à électrons corrélés. Nous nous attendons à ce que cet effet élastique coopératif photo-induit soit particulièrement efficace dans les matériaux bistables, montrant un changement de volume significatif à la transition. C’est le cas des composés étudiés ici, notamment dans les matériaux à transition de spin, où la coopérativité est gouvernée par le champ élastique à longue portée, émergeant du gonflement des molécules lors du passage d’un état de spin à l’autre. D’autres candidats prometteurs dans le cadre de l’exploration de l’universalité de la coopérativité élastique photo-induite, sont les isolants de Mott, qui présentent une commutation de l’état de résistivité, ainsi que les nano-cristaux d’oxydes de métaux, montrant un régime bistable à température ambiante.

The field of ultrafast structural dynamics is based on remarkable developments of available pulse sources, from THz to x-rays. Currently, pump-probe techniques operate on the femtosecond time scales, i.e. faster than atomic motions. Typically, a laser pump pulse drives a system onto an…

Advisors/Committee Members: Lorenc, Maciej (thesis director), Corraze, Benoît (thesis director).

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Ce travail présente une étude de l'influence de la concentration de dopage, de la température et du champ magnétique longitudinal sur le temps de relaxation de spin des électrons liés aux donneurs immergés au milieu d'un puits quantique (PQ) de CdTe. En insérant les donneurs dans un PQ, les règles de sélection optique de la lumière polarisée circulairement sont purifiées, ce qui permet un meilleur degré d'orientation optique des spins des électrons que dans les cristaux 3D. En utilisant une technique de rotation Faraday photo-induite, nous mesurons d’abord le temps de relaxation de spin des électrons liés aux donneurs pour différentes concentrations de dopage à basse température dans le régime isolant. Ensuite, pour évaluer les mécanismes de relaxation de spin dans notre système, nous calculons l'énergie d'échange d'une paire d'électrons liés aux donneurs immergés au milieu d'un PQ infini, pour toute distance inter-donneur et différentes épaisseurs. En utilisant ce calcul, nous expliquons le comportement expérimental comme une interaction de deux mécanismes : l’interaction hyperfine et l’anisotrope d’échange. De plus, nous déterminons la constante spin-orbite dans CdTe αso = 0.079. Ensuite, nous présentons le développement d’une expérience pompe-sonde étendue permettant de mesurer les temps de relaxation de spin à l’échelle microseconde. Nous discutons brièvement des premiers résultats expérimentaux pour le temps de relaxation de spin longitudinal d'électrons liés aux donneurs immergés dans un PQ de CdTe avec différentes concentrations de dopage. Enfin, nous étudions l'évolution en température de la relaxation de spin de 10 à 80 K. On explique le comportement expérimental en invoquant l'échange de spin entre les électrons localisés et le spin d'électrons promus en états de conduction. Le spin des électrons localisés subit l’effet des interactions hyperfine et anisotrope, le mécanisme de D’yakonov-Perel’ régit la relaxation de spin des électrons de conduction.

This work presents a study of the influence of doping concentration, temperature and longitudinal magnetic field on the spin relaxation time of donor-bound electrons immersed in the middle of a CdTe quantum well (QW). By inserting the donors in a QW, the optical selection rules for circularly polarized light are purified, allowing a higher degree of optical orientation of the electron spins than in 3D crystals. By using a photo-induced Faraday rotation technique, we first measure the spin relaxation time of donor-bound electrons for different doping concentrations at low temperature in the insulating regime. Then, in order to evaluate the spin relaxation mechanisms in our system, we calculate the exchange energy of a pair of donor-bound electrons immersed in the middle of an infinite QW, for any inter-donor distance and for different thicknesses. By using this calculation, we explain the experimental behavior as an interplay of two mechanisms: hyperfine and anisotropic exchange interactions. Moreover we determine the CdTe spin-orbit constant: αso = 0.079.…

Advisors/Committee Members: Chamarro, Maria (thesis director), Bernardot, Frédérick (thesis director).

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La technique d’optique ultra-rapide pompe-sonde, qui repose sur l’emploi de lasers à impulsion ultracourte(femtoseconde), permet de déclencher et étudier des processus ultrarapides dans la matière. L’acoustique picoseconde concerne pour sa part l’étude des processus de génération et détection de phonons acoustiques haute fréquence ainsi quel’analyse des nanomatériaux avec ces phonons (nanoéchographie). Les travaux de recherche de cette thèse avaient pourbut l’étude des couplages électronphonon acoustique dans le matériau ferroélectrique BiFeO3 par acoustique ultrarapide. Nous avons pu mettre en évidence que selon l’orientation du cristal photoexcité, l’émission des phonons acoustiques cohérents longitudinaux (LA) et transverses (TA) pouvait être modulée. De manière spectaculaire, nous avons purévéler un couplage électron-phonon acoustique transverse très efficace comme cela n’avait jamais été observé jusqu’alors dans les métaux, semiconducteurs ou nanostructures artificielles. Une étude détaillée indique que le mécanismepiézoélectrique inverse semble être le moteur de ce couplage électron-phonon (Lejman et al, Nature Communications, 2014). Dans une seconde partie, nous avons montré que BFO, ainsi qu’un autre ferroélectrique biréfringent LiNbO3 (LNO), peuvent être utilisés pour la conversion de mode ultra-rapide par processus acousto-optique (manipulation de la polarisation de la lumière à l’échelle de la picoseconde avec des phonons acoustiques). Cet effet, jamais mis enévidence jusqu’alors dans le domaine GHz, pourrait potentiellement être exploité dans de nouveaux dispositifs photoniques/phononiques pour des modulations acousto-optiques à haute cadence.

Ultrafast optical pump-probe technique, by exploiting ultrashort laser pulses (femtosecond), allows to initiate and monitor ultrafast processes in matter. Picosecond acoustics is a research field that focuses on the generation and detection mechanisms of high frequency coherent acoustic phonons in different media, as well as on their application in testing of nanomaterials and nanostructures. This PhDs research project was devoted to study of electron-acoustic phonon coupling in ferroelectric BiFeO3 (bismuth ferrite, BFO) by ultrafast acoustics. We have evidenced that depending on the BFO crystal orientation it was possible to tune the coherent phonons spectrum with in particular variable amplitude of longitudinal (LA) and transverse (TA) acoustic modes. In some grains with particular crystallographic orientations much stronger TA than LA signal was observed. Spectacularly, we have revealed an efficient coupling between electron and transverse acousticphonon. Such high ratio never reported before in any metal, semiconductor or nanostructure before, can be principally attributed to the photoinduced inverse piezoelectric effect (Lejman et al Nature Communications 2014). In a second part, we have shown that BFO as well as another birefringent ferroelectric LiNbO3 (LNO) can be used for ultrafast acousto-optic modeconversion (manipulation of light polarization at the…

Advisors/Committee Members: Ruello, Pascal (thesis director), Gusev, Vitalij (thesis director).

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Le mécanisme de radiolyse de l’eau est bien établi. Sous l’effet des rayonnements ionisants, les produits de la radiolyse de l’eau pure sont les radicaux et les produits moléculaires tels que les électrons solvatés, les atomes hydrogènes, les radicaux hydroxyles, le peroxyde d’hydrogène et les ions hydroniums. Lorsque les solutions concentrées sont irradiées, le résultat de la radiolyse change à cause de la fraction d’énergie absorbée par le soluté, cette fraction est négligeable dans le cas des solutions diluées. Les produits de la radiolyse du solvant peuvent réagir avec les molécules du solvant engendrant des changements dans leurs rendements radiolytiques ainsi qu’un changement dans le mécanisme de radiolyse du solvant. L’effet du rayonnement ionisant sur les solutions concentrées est appelé l’effet direct du rayonnement ionisant. La compréhension de cet effet est fondamentale dans plusieurs domaines tels que l’énergie nucléaire, la radiothérapie et la radiobiologie.L’objectif de ce travail est de comprendre le mécanisme de radiolyse des solutions concentrées ainsi que de quantifier l’effet direct du rayonnement ionisant en étudiant des solutions concentrées d’halogénures tels que les bromures de sodium et les chlorures de sodium, de même qu’une étude préliminaire sur les solutions concentrées d’acide nitrique.Tout d’abord, en effectuant la radiolyse stationnaire des solutions concentrées de bromures de sodium, nous avons quantifié le rendement radiolytique de formation de Br3- qui est l’unique produit stable de ces solutions sous rayonnements sous différentes conditions expérimentales.Ensuite, en effectuant la radiolyse pulsée picoseconde sur l’installation ELYSE des solutions aqueuses de NaCl, NaBr et HNO3, nous avons montré l’ionisation direct du soluté après le passage du faisceau d’electron. Selon les cinétiques obtenues, nous avons montré que la formation Br2•-, Cl2•-, NO3• prend place durant l’impulsion picoseconde d’électron d’électron. La radiolyse pulsée picoseconde nous a permis donc de conclure qu’il existe deux voies pour la formation de Br2•- et Cl2•-. La première voie résulte de l’ionisation directe du soluté. La deuxième résulte du changement dans le mécanisme de radiolyse de l’eau dû à la forte concentration des ions halogénures autour des molécules d’eau ionisées. Nos résultats montrent que la formation du radical hydroxyle HO• dans les solutions concentrées est marginale puisque la molécules d’eau ionisée, le trou H2O+ , réagit très rapidement avec les ions halogénures.

The mechanism of water radiolysis is well established. As a result of the action of ionizing radiation on pure water, radicals and molecular products such as solvated electrons, hydrogen atoms, hydroxyl radicals, hydrogen peroxide and hydronium ions are formed. When highly concentrated solutions are irradiated, the outcome of irradiation is changed due to the important fraction of energy being absorbed by the solute which in the case of diluted solutions is skipped. Products of solvent radiolysis may react with the molecules…

Advisors/Committee Members: Mostafavi, Mehran (thesis director).

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Ce travail a porté sur l’étude expérimentale de la dynamique électronique et vibrationnelle de nano-objets métalliques et hybrides par spectroscopie pompe-sonde femtoseconde. L’étude de la dynamique des échanges d’énergie électrons-réseau dans des systèmes métalliques bidimensionnels nous a permis de mettre en évidence une accélération du transfert d’énergie entre électrons et phonons due au confinement. Cette accélération est gouvernée par la plus petite dimension des nano-objets étudiés (nano-triangles d’argent 2D) lorsque celle-ci devient inférieure à environ 10 nm. Nous avons aussi étudié la dynamique vibrationnelle de nanoparticules métalliques, bimétalliques et métal diélectrique. Nous nous sommes intéressés aux modes de vibration longitudinaux et radiaux de bipyramides d’or en fonction de leurs dimensions, et à leurs évolutions consécutives à un dépôt d’argent. Une forte sensibilité des périodes et des amplitudes de vibration à de faibles dépôts a été mise en évidence. L’étude de l’évolution des modes de vibration de nano-objets de type coeur-coquille (argent-silice et or-silice) nous a permis d’obtenir des informations sur la qualité du contact mécanique à l’interface métal-diélectrique. Enfin, nous avons étudié les interactions électroniques dans des nano-systèmes hybrides métal/semi-conducteur (ZnO-Ag), et plus particulièrement les transferts de charge et les échanges d’énergie entre les deux composants.Nous avons montré la forte influence de l’environnement sur la dynamique électronique du ZnO et mis en évidence un transfert d’électron, photo-induit par une impulsion infrarouge, de la particule métallique vers la bande de conduction du semi-conducteur.

Electronic and vibrational dynamics have been studied in metallic and hybrid nano-object using femtosecond timeresolved spectroscopy. The study of electron-lattice energy exchanges in two-dimensional metallic systems showed an acceleration of the energy transfer between electrons and phonons due to confinement. This acceleration is governed by the smallest dimension of the nano-objects (2D-silver nano triangles ) when it becomes smaller than 10 nm. We also studied the vibrational dynamics of metallic nanoparticles, bimetallic and metal-dielectric. We investigated the longitudinal and radial modes of vibration of gold bipyramids which depend on their size, and studied their evolution under silver deposition. A high sensitivity of periods and amplitudes for small deposition were demonstrated. Our work on the evolution of acoustic vibrations of core-shell nano-objects (silver-silica and goldsilica) allowed us to obtain information on the quality of mechanical contact at the metal-dielectric interface. Finally, we studied the electronic interactions in hybrid metal / semiconductor (ZnO-Ag) nano-systems, and especially the charge transfer and energy exchanges between the two components. We showed a strong influence of the environment on the electron dynamics of ZnO and proved the existence of an electron transfer, photoinduced by an infrared pulse, from the…

Advisors/Committee Members: Oberlé, Jean (thesis director), Langot, Pierre (thesis director).

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La matière dense et tiède (WDM) est un régime caractérisé par une densité proche du solide pour une température avoisinant celle de Fermi. Pour étudier cet état de la matière, dans cette thèse, une expérience d'interférométrie dans le domaine des fréquences est mise en place afin de mesurer la phase et la réflectivité - dans les deux directions de polarisation S et P - d'une onde sonde en réflexion sur un échantillon chauffé de manière très brève par une impulsion laser ultra-courte (sub-100fs). Il est alors porté dans un état hors-équilibre. Une méthode basée sur les mesures de réflectivité est mise en place pour contrôler la forme de l'interface entre le vide et la matière chauffée. Pour des fluences laser de l'ordre de 1 J/cm2, l'hydrodynamique d'un échantillon chauffé est étudiée par la mesure du déplacement de la surface et comparée au code hydrodynamique à deux températures ESTHER. Ensuite, la fonction diélectrique à 800 nm et 400 nm est déduite des mesures expérimentales et certaines quantités en sont extraites comme la densité électronique, la température électronique et les fréquences de collision en régime WDM. Elles sont par la suite comparées avec des modèles couramment utilisés.

The Warm Dense Matter (WDM) regime is characterised by a density close to the solid density and an electron temperature close to the Fermi temperature. In this work, the nonequilibrium Warm Dense Matter is studied during the solid to liquid phase transition induced by an ultra short laser interacting with a solid. A 30 femtoseconds time resolution pump-probe experiment (FDI) is set up, yielding to the measurement of the heated sample complex reflectivity for both S and P polarisation.We have determined a criterion based on the measured reflectivities, which permits to control the interface shape of the probed matter. For pump laser fluences around 1 J/cm2, the hydrodynamics of the heated matter is studied and experimental results are compared to the two-temperatures code ESTHER. Furthermore, the evolution of the dielectric function at 800 nm and 400 nm is inferred from our measurements on a sub-picosecond time-scale. Within the Drude-Lorentz model for the conduction electrons, the dielectric function yields information such as ionisation state, electronic temperature and electron collision frequency.

Advisors/Committee Members: Peyrusse, Olivier (thesis director), Fourment, Claude (thesis director).

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Généralement, un bon conducteur thermique est aussi bon conducteur électrique (Wiedemann-Franz). Pour de nombreuses applications, il est impératif de pouvoir découpler ces deux propriétés. La nanostructuration permet de modeler les propriétés thermiques sans affecter les propriétés électriques. Lors de cette thèse, nous nous sommes intéressés à la synthèse et à la caractérisation d'un matériau initialement isolant dans lequel est insérée une assemblée de nanoparticules métalliques. Le nanocomposite élaboré est constitué de nanoparticules cœ[email protected]écorce ([email protected] ou [email protected]) structurées en opale par méthode de type "Langmuir". Lorsque la concentration en nanoparticules est suffisante, une amplification du transfert thermique dans le nanocomposite est prédite par certains auteurs. Le couplage par rayonnement en champ proche, majoritairement plasmonique, constitue un nouveau mécanisme de transport de chaleur. Dans ce travail, nous avons étudié le transfert d'énergie au sein de nanoparticules isolées et sous forme de réseau. Dans un premier temps, nous présentons les techniques de synthèse chimique mises en œuvre pour la conception des nanocomposites et détaillons leurs propriétés optiques. Puis, nous présentons la conception du banc de mesure, il s'agit d'un banc d'imagerie pompe-sonde femtoseconde accordable en longueur d'onde permettant des études en réflexion et transmission. Les expériences que nous avons menées nous ont permis d'étudier la dynamique thermique électronique de nanoparticules d'or pour différents environnements et de mettre en évidence expérimentalement des modes de vibration acoustiques de systèmes cœur-écorce lorsqu'ils sont soumis à une excitation laser femtoseconde.

Typically, a good thermal conductor is also a good electrical conductor (Wiedemann-Franz). For several applications, it is imperative to be able to decouple these two properties. Nanostructuration allows for the modification of thermal properties without affecting electrical properties. This thesis is concerned with the synthesis and characterization of nanocomposites made from an insulating matrix impregnated with metallic nanoparticles. The elaborated nanocomposite is assembled from [email protected] nanoparticles ([email protected] or [email protected]) structured in an artificial opal by the "Langmuir" method. When the nanoparticle concentration is sufficiently high, certain authors predict an amplification of thermal transport in the nanocomposite. The radiative near-field coupling, largely plasmonic, constitutes a new mechanism for heat transport. In this work, we have studied the energy transfer within isolated nanoparticles and in arrays. First, we present chemical synthesis techniques used for the nanocomposites conception and detailed their optical properties. Then, we present the conception of the experimental set-up; a multicolor femtosecond pump-probe Imaging system permitting studies in reflection or transmission. These experiments permit us to study the electronic temperature dynamics of gold nanoparticles in different environments and to measure…

Advisors/Committee Members: Dilhaire, Stefan (thesis director), Ravaine, Serge (thesis director).