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1. Brisou, Anna. Synthèse d'oxydes mixtes par sol-gel non hydrolytique : vers le design de nouveaux catalyseurs adaptés à la conversion de composés biosourcés : Synthesis of mixed oxides by non-hydrolytic sol-gel : through the design of new catalysts adapted for the conversion of bio-based components.

Degree: Docteur es, Chimie, 2017, Lyon

La conception de solides à la fois stables en conditions hydrothermales, mais aussi capables de convertir des composés biosourcés en molécules plateformes dans un même lit catalytique, représente un défi majeur en science des matériaux.Dans ce contexte, des oxydes mixtes binaires et ternaires de silice dopée avec les éléments W, Ti, Zr, Nb, Ta et Mg (3 à 20%at.) ont été élaborés via la méthode non conventionnelle de synthèse Sol-Gel Non Hydrolytique (SGNH). Cette méthode permet d’obtenir des oxydes mixtes très homogènes et de moduler finement leurs propriétés via les paramètres de synthèse.Les solides sont majoritairement amorphes et mésoporeux. Les analyses en MET-EDS, FTIR et ToF-SIMS indiquent que les éléments dopants sont bien dispersés dans la silice et que les oxydes mixtes présentent majoritairement une homogénéité allant jusqu’à l’échelle nanométrique voire atomique.Les molécules sondes NH3 et CO révèlent la présence des sites acides de forces faible et moyenne, majoritairement de type Lewis pour l’ensemble des matériaux. La densité de sites acides peut être promue via : l’amélioration du degré d’homogénéité entre les oxydes, l’élaboration d’oxydes mixtes ternaires et l’augmentation de la teneur en éléments dopants.La caractérisation des solides par la réaction modèle de conversion du mélange cyclopentanol/cyclohexanone en phase gaz montre que la majorité des matériaux catalysent à la fois des réactions de déshydratation et de transfert d’hydrogène (réduction MPVO).Après traitement hydrothermal en phase gaz à 400°C, les solides conservent de bonnes textures, en particulier les oxydes mixtes ternaires et dopés à haute teneur.Cette étude montre la versatilité de la méthode de synthèse SGNH et son potentiel pour mettre au point des oxydes mixtes binaires et ternaires très homogènes. Les oxydes mixtes ternaires, contenant 20% d’éléments dopants et contenant du Nb, du Zr ou du Ta sont particulièrement prometteurs pour les applications visées.

The design of new heterogeneous catalysts with good hydrothermal stability that are able to transform bio-based components into building blocks in one single catalytic process is a main challenge in material science.In this context, binary and ternary mixed oxides of silica doped with W, Ti, Zr, Nb, Ta et Mg (3 to 20%at.) have been produced with the non-conventional Non-Hydrolytic Sol-Gel (NHSG) synthesis method. This method enables to obtain highly homogeneous mixed oxides and to finely shape the properties of the material with the synthesis parameters.The solids are mostly amorphous and mesoporous. TEM-EDS, FTIR and ToF-SIMS analysis indicate that the doping elements are highly dispersed in the silica and that most of the mixed oxides display nanometric or atomic scale homogeneity.The NH3 and CO bases show the presence of mostly Lewis weak and medium strength acid sites for these materials. The acid sites density can be improved through: increasing mixed oxide homogeneity, preparing ternary mixed oxides, increasing doping element content.The conversion of the mixture…

Advisors/Committee Members: Chaumonnot, Alexandra (thesis director).

Subjects/Keywords: Sol-Gel Non-Hydrolytique; Oxydes mixtes; Silice dopée; Catalyse hétérogène; Conversion cyclopentanol/cyclohexanone; Stabilité hydrothermale; Déshydratation; Réduction MPVO; Non-Hydrolytic Sol-Gel; Mixed oxides; Doped silica; Heterogeneous catalysis; Cyclopentanol/cyclohexanone conversion; Hydrothermal stability; Dehydration; MPVO reduction

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APA (6th Edition):

Brisou, A. (2017). Synthèse d'oxydes mixtes par sol-gel non hydrolytique : vers le design de nouveaux catalyseurs adaptés à la conversion de composés biosourcés : Synthesis of mixed oxides by non-hydrolytic sol-gel : through the design of new catalysts adapted for the conversion of bio-based components. (Doctoral Dissertation). Lyon. Retrieved from http://www.theses.fr/2017LYSEN012

Chicago Manual of Style (16th Edition):

Brisou, Anna. “Synthèse d'oxydes mixtes par sol-gel non hydrolytique : vers le design de nouveaux catalyseurs adaptés à la conversion de composés biosourcés : Synthesis of mixed oxides by non-hydrolytic sol-gel : through the design of new catalysts adapted for the conversion of bio-based components.” 2017. Doctoral Dissertation, Lyon. Accessed October 21, 2019. http://www.theses.fr/2017LYSEN012.

MLA Handbook (7th Edition):

Brisou, Anna. “Synthèse d'oxydes mixtes par sol-gel non hydrolytique : vers le design de nouveaux catalyseurs adaptés à la conversion de composés biosourcés : Synthesis of mixed oxides by non-hydrolytic sol-gel : through the design of new catalysts adapted for the conversion of bio-based components.” 2017. Web. 21 Oct 2019.

Vancouver:

Brisou A. Synthèse d'oxydes mixtes par sol-gel non hydrolytique : vers le design de nouveaux catalyseurs adaptés à la conversion de composés biosourcés : Synthesis of mixed oxides by non-hydrolytic sol-gel : through the design of new catalysts adapted for the conversion of bio-based components. [Internet] [Doctoral dissertation]. Lyon; 2017. [cited 2019 Oct 21]. Available from: http://www.theses.fr/2017LYSEN012.

Council of Science Editors:

Brisou A. Synthèse d'oxydes mixtes par sol-gel non hydrolytique : vers le design de nouveaux catalyseurs adaptés à la conversion de composés biosourcés : Synthesis of mixed oxides by non-hydrolytic sol-gel : through the design of new catalysts adapted for the conversion of bio-based components. [Doctoral Dissertation]. Lyon; 2017. Available from: http://www.theses.fr/2017LYSEN012

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