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Les tentatives menées pour détruire des cellules cancéreuses avec les agents radiothérapeutiques à base de 211 At qui ont été synthétisés jusqu’à présent ne sont pas encore pleinement satisfaisantes car elles sont entachées par une deastatination in vivo. Étant donné que ce problème est lié aux connaissances actuelles qui sont limitées concernant la chimie de base de l’astate et de ses espèces, des recherches fondamentales combinant des expériences à l’échelle des ultra-traces et des études théoriques ont été lancées. Dans cette thèse, une étude théorique de plusieurs espèces de l’astate est réalisée au moyen de méthodes relativistes basées sur la théorie de la fonctionnelle de la densité ou des méthodes à basées sur la fonction d’onde. Tout d'abord, les méthodes qui peuvent être utilisées pour faire des prédictions pertinentes sont établies. A l’aide de ces approches, nous rationaliserons les structures électroniques, géométries et propriétés physicochimiques des différents systèmes d'intérêt théorique ou expérimental, en particulier les espèces AtF3 et AtO+. Finalement, nous identifierons formellement une nouvelle espèce de l’astate à l’aide de résultats expérimentaux et de calculs, ce qui non seulement complète le diagramme de Pourbaix de l’astate en milieu aqueux non complexant, mais aussi donne des informations cruciales pour identifier des conditions expérimentales pour rendre le plus « réactif » possible le précurseur At−, qui est de nos jours impliqué dans la synthèse d’agents radiothérapeutiques innovants.

Trials to destroy cancer cells with currently synthesized 211 At-based radiotherapeutic agents are not yet fully satisfactorily since they resume to in vivo deastatination. Since this issue is related to the limited knowledge of the basic chemistry of At and its species, fundamental researches combining ultra-trace experiments and computational studies have been initiated. In this thesis, a computational study of several At species is performed, by means of relativistic density functional theory and wave-function-based calculations. First, the quantum mechanical approaches that can safely be used to make adequate predictions are established. Using these approaches, we attempt to rationalize the electronic structures, geometries, and physico-chemical properties of various systems of theoretical and/or experimental interest, in particular the AtF3 and AtO+ ones. By the end, we firmly identify a new At species by combining outcomes of experiments and calculations. This new species not only completes the Pourbaix diagram of At in aqueous and non-complexing media, but also gives clues of identifying experimental conditions to make best reactive the At– precursor, which is currently involved in the synthesis of promising radiotherapeutic agents.

Advisors/Committee Members: Galland, Nicolas (thesis director), Maurice, Rémi (thesis director).

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Le travail de recherche présenté concerne l'étude théorique des molécules LuBr et LuI qui sont considérées comme des molécules d'intérêt astrophysique. Les calculs ont été effectués en utilisant les méthodes de chimie quantique usuelles pour ce type de molécules comme les méthodes Hartree-Fock Self-Consistent Field (SCF) , Complete Active Space Self-Consistent Field (CAS-SCF) et les méthodes d'interaction de configurations multi-référence (MRCI) avec la correction de Davidson. Pour cela, la chaîne de programmes MOLPRO a été utilisée. Les courbes d'énergie potentielle ont été déterminées pour un grand nombre d'états électroniques dans un premier temps sans considérer l'interaction spin-orbite puis en l'incluant. Les constantes spectroscopiques (position d'équilibre (Re), l'énergie d'excitation (Te) et la fréquence harmonique (we) ont été déduites et comparées aux rares résultats expérimentaux disponibles dans la littérature pour ces deux molécules.

This work concerns the theoretical study of the electronic structure of two molecules of astrophysical interest, LuBr and LuI. Ab-initio methods have been used as Self-Consistent Field (SCF) method, Complete Active Space Self-Consistent Field (CAS-SCF) method and MRCI calculations including Davidson correction. Calculations have been performed through MOLPRO. Potential energy curves have been determined for numerous electronic states first without the spin-orbit coupling and afterwards with this interaction. Spectroscopic constants as equilibrium position (Re), excitation energy (Te) and harmonic frequency (we) have been deduced and compared with available experimental data for these two molecules.

Advisors/Committee Members: Magnier, Sylvie (thesis director), Taher, Fadia (thesis director), El Haj Hassan, Fouad (thesis director).

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Un fort intérêt se porte actuellement sur l'influence du couplage spin-orbite sur les propriétés de transport. Notamment la possibilité de retourner l’aimantation grâce au couple spin-orbite (SOT). Afin d’envisager l’utilisation du SOT pour des applications dans le domaine de l’électronique de spin il est nécessaire de réduire le courant critique nécessaire au retournement et diminuer ou éliminer le champ magnétique externe planaire appliqué. Mon travail de thèse concerne l’étude expérimentale de systèmes bicouches métaux lourds/ ferrimagnétique (W/ CoxTb1−x ou Pt / CoxTb1−x ). Dans les alliages ferrimagnétiques, l’aimantation du sous réseau du Cobalt est couplé antiparallèlement à l’aimantation du sous réseau de Terbium. Ces alliages sont particulièrement intéressants car pour une certaine concentration, il existe une température pour laquelle l’aimantation des deux sous réseaux sont égales et donc que l’aimantation résultante est nulle. Dans un premier temps j’ai caractérisé ces systèmes par magnétométrie et par mesures de résistance Hall anomale pour des températures allant de 10 à 350 K. Les expériences de renversement d’aimantation induite par le courant ont été effectuées dans une géométrie « couple Spin-orbite » (SOT) où les impulsions de courant sont injectées dans le plan et le retournement de l’aimantation est détectée par la mesure de la résistance de Hall. Le retournement complet de l'aimantation a été observée dans tous les échantillons. Le courant de retournement varie de façon continue avec la composition de l’alliage et nous n’avons pas observé une réduction de celui-ci au point de compensation malgré la forte augmentation de l’efficacité du SOT. Un modèle basé sur les équations de Landau-Lifschitz-Gilbert couplées montre que la densité du courant de retournement est proportionnelle à l’anisotropie perpendiculaire effective, qui ne diminue pas au point de compensation. Bien que le TbCo possède une forte anisotropie magnétique perpendiculaire, le retournement se produit pour un champ magnétique planaire faible. Nous avons pu montrer que le chauffage provoqué par le courant joue un rôle important. En effet le retournement semble se produire à une température de commutation caractéristique Tswitch induite par le chauffage Joule qui est supérieure aux températures de compensation magnétique et angulaire mais inférieure à sa température de Curie (TC). Tout se passe comme s’il fallait atteindre une température proche de TC pour que le retournement ait lieu.

The influence of spin-orbit coupling on transport properties has been a topic of strong and growing interest in the last ten years. In order to use of spin-orbit torque for applications in the field of spin electronics, it is necessary to reduce the critical current necessary for the reversal and to decrease or eliminate the planar external magnetic field applied. My thesis work concerns the experimental study of heavy metal / ferrimagnetic bilayer model systems (W / CoxTb1-x or Pt / CoxTb1 - x). In such ferrimagnetic alloys, the magnetization of the…

Advisors/Committee Members: Mangin, Stéphane (thesis director), Rojas-Sanchez, Juan Carlos (thesis director).

▼ La loi de Moore est basée sur l’observation empirique qu’environ chaque deux années, le nombre de transistors dans des circuits denses intégrées double. Cette tendance s'est bien maintenue au cours des dernières décennies (années 1970 et suivantes). Cependant, la miniaturisation continue des transistors entraîne une augmentation significative des pertes d’énergie par le courant de fuite, ce qui augmente la consommation d'énergie de veille. Cette perte d’énergie est devenue un problème majeur dans la microélectronique pendant les dernières années, ce qui rend plus difficile le développement des nouvelles technologies. L’une des solutions est de placer des éléments mémoire non-volatile dans le puce, qui retiennent la configuration du transistor pendant la mise hors tension et permettent de le restaurer à la mise sous tension. Les Magnetic Random Access Memories (MRAM) sont considérées par l'ITRS comme un candidat crédible pour le remplacement potentiel de SRAM et de DRAM au-delà du nœud technologique de 20 nm. Bien que les exigences de base pour la lecture et l'écriture d'un élément de mémoire unique sont remplies, l'approche actuelle basée sur Spin Torque Transfer (STT) souffre d'un manque inné de la flexibilité. Le courant électrique entraine le retournement de l’aimantation de la couche ferromagnétique libre par le transfert du moment angulaire d’une couche ferromagnétique adjacent. Ainsi les éléments de mémoire basées sur STT ont deux terminaux dont les voies de courant pour « écriture » et « lecture » sont définies par la forme de «pillar». L’optimisation indépendant des paramètres d’écriture et de lecture reste, donc, très difficile. Au même temps, la densité de courant trop haute, nécessaire pour écrire, conduit à la vieillissement prémature du jonction tunnel. En conséquence, l’intégration MRAM dans la technologie du semi-conducteur reste, donc, difficile.Démonstrations récentes de reversement d’aimantation entrainées par l’injection d’un courant planaire dans des heterostructures métal lourd/ferromagnet ont attiré l’attention croissante sur les couples de spin basé sur le transfert du moment angulaire par l’effet Hall de spin et les effets d’interface. Contrairement à STT-MRAM, la SOT-MRAM a trois terminaux, dont les voies de courant pour « écriture » et « lecture » sont indépendantes. Cela permet d’améliorer les paramètres « écriture » et « lecture » de manière indépendante. Pour contrôler et optimiser les SOT il est nécessaire de comprendre très bien leur origine. Cela reste l’une des plus importantes questions dont on n’a pas une réponse définitive. Dans ce contexte, plusieurs études ont conclu sur un modèle basé seulement sur l’effet Hall de spin, en même temps que d’autres ont suggéré un modèle basé sur une contribution combiné de l’effet Hall de spin et l’effet d’interface.L’objectif de cette thèse est de réaliser une étude systématique sur les effets d’interface sur les SOT dans des heterostructures métal lourde/ferromagnet a base de Pt, avec aimantation planaire.Dans ce but, cette thèse explore trois… Advisors/Committee Members: Gaudin, Gilles (thesis director), Miron, Ioan Mihai (thesis director).

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Des interactions entre la matière et la lumière sont à l'origine de phénomènes opto-mécaniques. L'une des caractéristiques distinctives de l'interaction lumière-matière est l'interaction spin-orbite de la lumière. Cette dernière s'étudie au sein d'un domaine de recherche émergent consacré à l'étude des effets opto-mécaniques en présence de l'interaction entre la polarisation et des degrés de liberté spatiaux de la lumière. En particulier, ce travail vise à observer directement la manifestation (i) des forces latérales et (ii) des couples optiques gauches qui sont des effets opto-mécaniques contre-intuitifs. On utilise pour cela des milieux non homogènes et anisotropes comme ingrédients essentiels à la fabrication d’éléments optiques spin-orbite. Nous rapportons tout d'abord, les tentatives d’observations expérimentales directes, à partir des résultats préliminaires obtenus préalablement dans notre groupe de recherche. Nous présentons ensuite de nouvelles propositions d'expérimentations ainsi qu'une généralisation adaptée au cas des forces latérales. Par conséquent, nous rapportons d’une observation directe à l’échelle du millimètre des forces latérales optiques et des couples optiques gauches dépendantes du spin en effectuant une étude complète. Il ressort de l'analyse des deux phénomènes que leurs vitesses peuvent être augmentées en réduisant l'inertie ou la taille des éléments optiques spin-orbite au point de rendre les phénomènes significatifs à l'échelle microscopique et intéressants pour les applications technologiques. Nous faisons un rapport chronologique de notre travail expérimental consistant à observer le moment de force orienté à gauche à l'échelle du micromètre en utilisant des versions miniaturisées des échantillons précédents. Comme la dernière tentative n’était pas concluante, nous finissons par proposer de nouvelles stratégies prometteuses pour manipuler de tels micro-objets.

Interactions between light and matter cause optomechanical phenomena, where a distinctive feature of light-matter interaction, namely, the spin-orbit interaction of light, takes place within an emerging research area dedicated to the study of optomechanical effects in the presence of the interplay between polarization and spatial degrees of freedom of light. In particular, this work aims to directly observe the manifestation of (i) lateral forces and (ii) left-handed torques, which are counterintuitive optomechanical effects, by using inhomogeneous and anisotropic media as a critical ingredient for the manufacture of spin-orbit optical elements. Hence, we report on their direct experimental observations attempts, starting from the preliminary results obtained in our group before this work, and then present our new proposals and further generalization to the case of lateral forces. Consequently, we report on a millimeter-scale direct observation of optical spin-dependent lateral forces and left-handed torques with a full study. From the analysis of both phenomena, it turns out that their speed can be increased by reducing the…

Advisors/Committee Members: Brasselet, Etienne (thesis director).

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La dynamique des parois de domaine magnétiques (DW) soulève actuellement un très fort intérêt à la fois du point de vue fondamental mais aussi en lien avec ses applications dans des dispositifs logique et mémoire. Des dispositifs nouveaux basés sur les DW ont déjà été proposés, par exemple présentant des très fortes densités de stockage et des taux de transfert élevés pour un remplacement des disques durs. De plus dans les Mémoires Magnétiques à Accès Aléatoire (MRAM), identifiées comme l'une des solutions les plus prometteuses pour le remplacement des DRAM et SRAM, le retournement de l'aimantation implique une propagation des DW. Le contrôle de la dynamique des DW sous courant est longtemps resté un challenge, principalement à cause d'imperfections dans les matériaux utilisés. Des déplacements rapides et contrôlé des DW au moyen d'un courant ont été reportés il y a quelques années seulement dans des multicouches présentant une asymétrie d'inversion (SIA). Plus récemment un mécanisme a été proposé basé sur la présence de couple de spin orbite (SOT) et de l'interaction Dzyaloshinskii-Moriya (DMI), tout deux trouvant leur origine dans l'interaction spin-orbite et nécessitant une SIA.Mon objectif initial était de tester ce modèle dans deux systèmes présentant différents SIA. Dans des multicouches Pt/Co/Pt à faible SIA, j'ai étudié la propagation des DW sous courant et sous champ et j'ai mis en évidence l'existence d'un amortissement chiral. Ce phénomène nouveau, pendant de DMI pour les mécanismes dissipatifs, influence à la fois la dynamique sous courant et sous champ et doit être pris en compte pour avoir une description complète des mécanismes. Dans des multicouches Pt/Co/AlOx à fort SIA, j'ai étudié de nouvelles géométries pour lesquelles le mouvement de la paroi de domaine et la direction du courant ne sont pas colinéaires. J'ai mis en évidence un déplacement asymétrique des DW en fonction de cette non-colinéarité qui ne peut pas être expliquée avec un modèle simple DMI+SOT. En se basant sur ces résultats expérimentaux, j'ai introduit un nouveau concept de dispositifs, appelé « origami magnétique » : la forme du dispositif gouverne le mécanisme de retournement. Ce concept apporte une grande flexibilité dans la construction de mémoires magnétiques non volatiles, rapides et peu gourmandes en énergie : des fonctionnalités différentes peuvent être obtenues sur un même wafer simplement par la maîtrise de la forme des différents éléments. Je montre la preuve de concept de deux dispositifs.

Magnetic domain wall (DW) dynamics is currently attracting tremendous interest both from a fundamental point of view as well as in relation with emerging magnetic memory and logic devices. New DW-based devices were recently proposed, for example to replace hard drive disks with higher density and faster date transfer. Moreover, in Magnetic Random Access Memory (MRAM), identified as one of the most promising candidate for DRAM and SRAM replacement, switching occurs through DW propagation. Control of current induced DW dynamics has…

Advisors/Committee Members: Gaudin, Gilles (thesis director).

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Dans cette thèse nous considérons un semi-conducteur de GaAs dopé, où nous étudions la relaxation du spin du côté métallique de la transition metal-isolant. Nous considérons deux types différents d'interaction de spin-orbite. Le premier d'entre eux est associé aux impuretés et l'autre est de type Dresselhaus. La dynamique du spin est traitée à travers une formulation analytique basée sur la diffusion du spin de l'électron, et un calcul numérique de la durée de vie du spin.Ensuite, nous considérons une boîte quantique hébergée dans un nanofil de matériau InAs (avec une structure cristalline de type wurtzite), afin d'étudier l'effet de l'interaction spin-orbite sur les états propres du système. Nous développons ici une solution analytique pour la boîte quantique en incluant l'interaction spin-orbite (de type Dresselhaus propre à la structure wurtzite). Nous avons calculé le facteur g effectif, ainsi que la relaxation du spin dûe aux phonons acoustiques, en utilisant les potentiels d'interaction electron-phonon propres à la structure wurtzite.

In the first part of this thesis we consider a doped GaAs semiconductor and study the spin relaxation on the metallic side of the metal-insulator transition. We take into account two different types of spinorbit coupling, the first of them being associated to the presence of extrinsic impurities, while the other one is the Dresselhaus coupling. To tackle the spin dynamics problem, we develop an analytical formulation based on the spin diffusion of an electron in the metallic regime of conduction of the impurity band. The full derivation provides us with an expression for the spin-relaxation time ,which is free of adjustable parameters. We complement this approach and back our analytical results with the numerical calculation of the spin lifetime.In the second part of the thesis we consider a quantum dot hosted in an InAs nanowire (with awurtzite crystalline structure) and study the effect of spin-orbit coupling on the eigenstates of the zero-dimensional system. We develop here an exact analytical solution for the quantum dot, takinginto account the proper effective spin-orbit coupling for this type of material. We focus on the Dresselhaus coupling, which presents a cubic-in-k term, along with a linear term, characteristic of wurtzite materials. A Zeeman interaction from an external magnetic field is included as well and we compute the effective g-factor as a function of the dot size. Finally, we calculate the spin-relaxation due to acoustic phonons, taking into account the phonon potentials corresponding to the wurtzite structure.

Advisors/Committee Members: Jalabert, Rodolfo (thesis director), Tamborenea, Pablo (thesis director).

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L'état supraconducteur étant un condensat de paires de Cooper constitué d'électrons de moments et de spins opposés, il peut être fortement influencé par des effets de spin. Au cours de cette thèse, nous étudions l'effet d'un fort champ d'échange et d'un effet spin-orbite de type Rashba sur les propriétés supraconductrices. Dans une première partie, on étudie les effets associés à l'interaction entre supraconductivité et fort champ d'échange, se caractérisant par une transition de phase vers un état supraconducteur inhomogène découvert par Fulde, Ferrell, Larkin et Ovchinnikov (FFLO). On étudie tout particulièrement les fluctuations supraconductrices à l'approche de la transition de phase. On montre que ces fluctuations peuvent servir de révélateur à cette phase. Notamment, la capacité calorifique et la paraconductivité divergent de façon caractéristique à la transition vers un état modulé. On décrit également comment les effets paramagnétiques modifient les fluctuations de l'aimantation, annulant la réponse diamagnétique ou produisant des oscillations entre réponse para- et dia-magnétique. La seconde partie est dévolue aux jonctions supraconducteur-ferromagnétique (S/F). Dans les jonctions Josephson S/F/S, le champ d'échange donne lieu à des oscillations du courant critique en fonction de la longueur de la jonction, charactérisées par une alternance des états 0 et . On prédit une transition entre les états 0 et induite par la température, même dans la limite ballistique. Dans cette limite ballistique, on montre également que le courant de Josephson s'atténu sous la forme de lois de puissance en fonction de la longueur de la jonction, alors que le cas diffusif présente une atténuation exponentielle. On étudie ensuite la seconde harmonique de la relation courant-phase en présence d'une faible quantité d'impuretés. La dernière partie traite des effets de proximité lorsque les deux effets paramagnétique et spin-orbite sont présents dans une jonction Josephson. On montre que l'association d'une interaction Rashba et d'un champ d'échange induit un couplage direct entre les ordres magnétique et supraconducteur. En particulier, ce couplage permet de générer toute la dynamique magnétique par l'application d'une simple tension électrique.

The superconducting state being a Cooper pair condensate built on opposite spin and momentum electrons, it can be strongly influenced by any spin effect. In this thesis, we investigate the roles of strong paramagnetic and spin-orbit effects on superconducting properties. In a first part, the interplay between paramagnetic effect and bulk superconductivity is studied, leading to the modulated Fulde, Ferrell, Larkin and Ovchinnikov phase (FFLO phase). We focus on superconducting fluctuations near to the FFLO state. We show that these fluctuations can serve as a smoking gun for this phase. Noticeably, the fluctuation heat capacity and paraconductivity diverge in a characteristic way when approaching the phase transition towards a modulated state. Moreover, the fluctuation induced…

Advisors/Committee Members: Bouzdine, Alexandre (thesis director), Cayssol, Jérôme (thesis director).

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Afin de réduire la consommation de puissance des futures générations de systèmesélectroniques, une solution est d’intégrer de la non-volatilité au sein même des cellulesmémoires. Dans cette optique, l’utilisation du retournement de l’aimantation d’un matériauferromagnétique comme support de l’information a été utilisée initialement dans un conceptde mémoire, la MRAM. La dernière évolution de cette technologie, la SOT-RAM, utilise desphénomènes nouveaux appelés SOTs afin de contrôler la direction de l’aimantation. Parrapport aux générations précédentes (STT-MRAM notamment), elle devrait permettred’améliorer la vitesse d’écriture en conservant une endurance adaptée pour des utilisations enmémoires cache où en mémoire centrale. Le terme SOTs est une dénomination généraledésignant l’ensemble des effets, encore mal connus, liés au couplage spin-orbite et permettantle retournement de l’aimantation d’une cellule mémoire.Ce travail de thèse a eu pour objectif d’étudier les SOTs via un système expérimental demesure quasi-statique basé sur les effets Hall extraordinaires et planaires. Sonimplémentation et la méthode d’analyse associée, ainsi que les considérations théoriquesnécessaires à l’interprétation des résultats sont détaillées dans ce manuscrit. Il a été montréque le retournement de l’aimantation dans des systèmes à aimantation perpendiculaire à basede cobalt-platine ne peut être expliqué par les modèles simples considérés jusqu’à présentdans la littérature. En effet, il a été mis en évidence qu’au moins deux effets simultanés doiventêtre pris en compte pour expliquer les phénomènes observés. Par ailleurs, ceux-ci présententune sensibilité différente à la fois à une altération de la structure cristalline et à une variationde température.

In order to reduce power consumption in next generations’ electronic devices, one potentialsolution is to implement non-volatility in memory cells. In this goal, the magnetizationswitching of a ferromagnetic material has been used in a memory concept: the MRAM. Thelatest development of this technology, called SOT-RAM, is based on new phenomena calledSOTs (Spin-Orbit Torques) in order to control magnetization direction. Contrary to precedentgenerations (STT-MRAM), it should achieve a higher operating speed and an enduranceadapted for cache and main memories applications. SOTs is a generic term referring to all theeffects, linked to the spin-orbit interaction, and that enable magnetization reversal. They areyet not perfectly understood.The main objective of this Ph.D. was then to study these SOTs through a quasi-staticexperimental measurement setup based on anomalous and planar Hall effects. Itsimplementation and the associated analysis method, as well as the required theoreticalconsiderations for data interpretation are detailed in this manuscript. It has been highlightedthat magnetization switching in perpendicularly magnetization cobalt-platinum systemscannot be explained by the simple models considered thus far in the literature. As a matter offact it has been evidenced that at…

Advisors/Committee Members: Nozières, Jean-Pierre (thesis director), Gaudin, Gilles (thesis director), Miron, Ioan Mihai (thesis director).

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L'effet Hall quantique, qui apparaît dans les gaz d'électrons bidimensionnels soumis à un champ magnétique perpendiculaire et à basses températures, a été un sujet de recherche intense pendant les derniers trente ans, en particulier, à cause des manifestations spectaculaires de la mécanique quantique dans les propriétés de transport à l'échelle macroscopique. Dans cette thèse, on étend l'horizon de la recherche au niveau théorique sur ce sujet en considérant les effets du couplage spin-orbite et l'interaction électron-électron de façon analytique dans ce régime.Dans la première partie de ce manuscrit, on considère l'effet simultané du couplage spin-orbite de type Rashba et l'interaction Zeeman dans le régime de l'effet Hall quantique entier. Pour cela, on étend un formalisme de fonctions de Green basé sur des états de vortex cohérents avec l'objectif d'inclure le couplage entre les degrés de liberté orbitaux et de spin dans les états de dérive électroniques. Puis, comme première application, on montre comment obtenir analytiquement, nonperturbativement et de manière contrôlée des fonctionnelles quantiques (spectre et densité d'états locale) pour des potentiels électrostatiques arbitraires et localement plats. Les fonctionnelles sont ensuite analysées dans différents régimes de températures et comparées aux données expérimentales obtenues à partir des sondes de spectroscopie locales. Comme seconde mise en pratique du formalisme, on étudie en profondeur les propriétés de transport de charge et de spin dans un régime hydrodynamique d'équilibre local (ou quasi-équilibre) et dérive des expressions analytiques qui incorporent les caractères non-relativiste et relativiste des gaz d'électrons avec couplage spin-orbite de type Rashba.Dans la deuxième partie de cette thèse, on s'occupe du problème de traiter analytiquement les fortes interactions électron-électron dans le régime de l'effet Hall quantique fractionnaire. A cette fin, on étudie un problème à deux corps généralisé avec du désordre et des corrélations électroniques, en utilisant une nouvelle représentation d'états de vortex cohérents. Des corrélations à longue portée entre les particules sont incorporées de manière topologique à travers la présence d'une métrique non-Euclidienne. Subséquemment, on montre que ces états de vortex forment bien une base d'un espace de Hilbert élargi, puis on dérive l'équation du mouvement pour la fonction de Green. Enfin, on vérifie la consistance de notre théorie pour tout niveau de Landau de paire et on discute la nécessité d'aller au-delà de la limite semiclassique (à champ magnétique infinie) pour obtenir des gaps dans chaque niveau de énergie.

The quantum Hall effect, appearing in disordered two-dimensional electron gases under strong perpendicular magnetic fields and low temperatures, has been a subject of intense research during the last thirty years due to its very spectacular macroscopic quantum transport properties. In this thesis, we expand the theoretical horizon by analytically considering the effects of spin-orbit…

Advisors/Committee Members: Champel, Thierry (thesis director).

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La signature spectroscopique des ions moléculaires est fondamentale pour l'étude et la caractérisation de plasma en astrophysique et en laboratoire. Différentes techniques peuvent être utilisées pour caractériser ces plasmas parmi lesquelles la spectroscopie de photoélectrons induits par rayons X et la photo-absorption X. L'objectif de cette thèse est la simulation des spectres de photo-absorption au seuil L (2p) des ions moléculaires de silicium SiHn+ (n= 1, 2, 3) et au seuil K (1s) des ions moléculaires de l'oxygène OHn+ (n=1, 2) et du carbone CHn+ (n= 1, 2) produits lors d'une décharge plasma. Nous avons développé différents protocoles numériques permettant de calculer les spectres d'absorption aux seuils K et L en combinant des méthodes de structures électroniques et de propagation de paquet d'ondes. Les optimisations de géométrie et le calcul des seuils d'ionisation (IP) sont obtenus en utilisant la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT). Les effets de relaxation électronique due à la formation d'un trou en couche interne sont pris en compte au niveau SCF (convergence de la fonction d'onde électronique à N-1 électrons). Les surfaces d'énergie potentielle (PES) et les moments de transition dipolaires sont calculés à un niveau Post-HF (Interaction de configurations, CI). L'introduction explicite du couplage spin-orbite à l'aide de l'opérateur Breit-Pauli est utilisée pour l'étude du processus d'excitation au seuil L du silicium. Les spectres théoriques calculés pour les différentes molécules étudiées présentent un accord raisonnable avec les mesures expérimentales. La présence d'états électroniques métastables produits lors de la décharge plasma est discutée.

Molecular ions cover important roles in study and characterization of astrophysical and laboratory plasma. To this purposes, different spectroscopic techniques are used among which we found the X-ray photoelectron spectroscopy and the X-ray photoabsorption spectroscopy. This PhD work is focused on the calculation of X-ray photoabsorption spectra of molecular ions of silicon, carbon and oxygen XHn+ (X= Si, C, O; n= 1, 2, 3). The former is excited on the L (2p) shell while the others on the K (1s) shell produced in plasma discharged. We developed numerical protocols which permits to compute with reasonable precision the K and L-shell photoabsorption spectra combining electronic structure and nuclear wavepacket propagation methods. The optimization of the geometries and the calculation of the ionization potentials (IP) are carried out using the density functional theory (DFT). The relaxation effects due to the core hole creation are taken into account at the self-consistent field (SCF) level. The potential energy surfaces (PES) and the dipole moment transitions are computed at the post Hartree-Fock (configuration interaction, CI) level. The spin-orbit coupling effect are explicitly taken into account through the Breit-Pauli operator. The theoretical results have been compared with the experimental data and they allow the interpretation of the…

Advisors/Committee Members: Carniato, Stéphane (thesis director), Sisourat, Nicolas (thesis director).

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L'un des buts de la physique de la matière condensée est à l'heure actuelle de fournir de nouveaux systèmes topologiques en particulier dans le domaine de la supraconductivité. L'une des manières envisagée pour générer des supraconducteurs topologiques est d'utiliser une interaction magnétique locale sous la forme de chaînes d'impuretés magnétiques, de vortex ou de clusters d'impuretés magnétiques ordonnées. Dans cette thèse nous avons étudié un ensemble d'effets en partant de l'étude d'impuretés individuelles en allant jusqu'aux clusters organisés en interaction avec un supraconducteur bidimensionnel. En utilisant la microscopie et la spectroscopie tunnel nous avons étudié des monocrystaux de 2H-NbSe2 ainsi que les monocouches de Pb/Si(111). En raison du caractère électronique bi-dimensionnel de ces deux systèmes nous avons pu montrer que l'étendue spatiale des états liés induits par des impuretés magnétiques était considérablement augmentée en comparaison avec les supraconducteurs tridimensionnels. En combinant ces atomes magnétiques par auto-assemblage nous sommes parvenus à réaliser des clusters ferromagnétiques qui génèrent une supraconductivité topologique dans la monocouche de Pb. Nous présentons en particulier ici la mesure d'états de bords topologiques à l'interface entre Pb/Si(111) et Pb/Co/Si(111). Nous présentons également la mesure d'états liés à zéro énergie au centre de clusters magnétiques signant la présence de fermions de Majorana dans ces systèmes.

One of the present days goals of condensed matter physics is to create new systems with topological properties, especially in the field of superconductivity. One of the ways envisioned to create topological superconductors is to locally induce a magnetic interaction in the form of chains of magnetic impurities, vortices or magnetic clusters of ordered magnetic impurities. In this thesis we studied a set of effects from individual impurities to organized clusters interacting with two-dimensional superconductors. Using scanning tunneling microscopy and spectroscopy we considered two systems, monocrystals of 2H-NbSe2 and monolayers of Pb/Si(111). Thanks to the two-dimensional electronic behavior of these two systems we show how the spatial extent of the bound states induced by magnetic impurities is considerably enhanced compared to the case of a three-dimensional superconductor. By combining these magnetic atoms using a self-assembly method we were able to create ferromagnetic clusters that lead to a topological superconductivity in Pb monolayers. In particular we present here measurement of topological edge states at the interface Pb/Si(111) and Pb/Co/Si(111). We also present the measurement of zero bias peaks in the center of larger magnetic clusters that sign the presence of Majorana fermions in these systems. Our results show that an adequate patterning of surfaces could realize topological patches and call for a pursuit of the efforts in the subject in order to be able to control Majorana fermions that could eventually lead to breakthrough in…

Advisors/Committee Members: Roditchev, Dimitri (thesis director), Cren, Tristan (thesis director).

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Une étude théorique ab initio des structures électroniques des molécules Diatomiques polaires BN, SiN et LaH dans la représentation 2s+1Λ(+/-)Ont été effectués par la méthode du champ auto-cohérent de l'espace Actif complet (CASSCF), suivie par l'interaction de la configuration multiréférence (MRSDCI). La correction de Davidson, notée (MRSDCI+ Q), a ensuite été appliquée pour rendre compte de clusters ou agrégats quadruples non liés. L'ensemble de l'espace de configuration de CASSCF a été utilisé comme référence dans le calcul MRCI, qui a été effectués en utilisant le programme de calcul de chimie physique MOLPRO et en tirant parti de l'interface graphique Gabedit. Quarante-deux de plus bas états électroniques dans la représentation 2s+1Λ(+/-)au-dessous de 95000 cm-1 ont été étudiés de la molécule BN. Alors que vingt-huit états électroniques dans les représentations 2s+1Λ(+/-) jusqu'à 70000 cm-1 de la molécule de SiN ont été étudiés. D'autre part, les vingt-quatre bas états électroniques de LaH dans les représentations 2s+1Λ(+/-) au-dessous de 70000 cm-1 ont été étudiées par deux méthodes différentes et en prenant en considération l'effet des spin-orbite de la molécule LaH et nous avons observé la division énergétique des huit états électroniques. Les courbes d'énergie potentielle ont été construites avec la fréquence co-harmonique ωe, la distance internucléaire de l'équilibre re, les constantes de rotation Be. L'énergie électronique par rapport à l'état fondamentale Te a été calculé pour les états électroniques considérés comme des BN, SiN et la molécule LaH respectivement. En utilisant l'approche des fonctions canoniques, les valeurs propres Ev, les constantes rotationnelles Bv, la constante de distorsion centrifuge Dv et les abscisses des points de retournement Rmin and Rmax ont été calculés pour les états électroniques au niveau de vibration v=51 pour LaH molécule. Dix-huit et neuf états électroniques ont été étudiées pour la molécule BN et SiN respectivement. Pour LaH, vingt-trois états électroniques de la molécule LaH et l'effet de spin-orbite de molécule LaH sont donnés ici pour la première fois. La comparaison avec les données expérimentales et théoriques pour la plupart des constantes calculées démontre une très bonne précision. Enfin, ces résultats devraient ainsi mener à des études expérimentales plus poussées pour ces molécules. Nos résultats ont été publiés dans le Canadian Journal of Chemistry, Journal of Quantitative Spectroscopy and Radiative Transfer, nous avons deux autres articles en préparation à soumettre.

In the present work a theoretical investigation of the lowest molecular states of BN, SiN and LaH molecule, in the representation 2s+1Λ(+/-), has been performed via complete active space self-consistent field method (CASSCF) followed by multireference single and double configuration interaction method (MRSDCI). The Davidson correction noted as (MRSDCI+Q) was then invoked in order to account for unlinked quadruple clusters. The entire CASSCF configuration space was used as a reference in the…

Advisors/Committee Members: Miele, Philippe (thesis director), El Korek, Mahmoud (thesis director).

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Ce travail consiste en l'étude de phénomènes optomécaniques en d'interaction spin-orbite de la lumière, en utilisant des milieux inhomogènes et anisotropes comme systèmes modèles, différents types de systèmes matériels étant considérés en pratique. En particulier,nous avons utilisé des défauts de cristaux liquides nématiques pour lesquels nous avons identifié expérimentalement d'un couple optique de nature spin-orbite conduisant à des modifications de champ d'orientation moléculaire du cristal liquide. Aussi, grâce à l'utilisation de verres nanostructurés artificiellement permettant un contrôle de l'interaction spin-orbite à la demande,nous mettons en évidence un phénomène de couple optique inverse qui est l'analogue angulaire des forces optiques dites négatives. Cet effet optomécanique contre-intuitif est démontré expérimentalement, d'une manière indirecte, grâce à la mise en place de diverses expériences de décalage en fréquence Doppler associées aux degrés de liberté de rotation. Enfin, nous présentons nos tentatives en vue de réaliser expérimentalement l'observation directe d'un couple optique inverse. Plusieurs options sont envisagées, qui comprennent à la fois des approches à base de matériaux métalliques ou diélectriques. De manière générale, cela implique la miniaturisation des systèmes considérés, ce qui est effectué à la fois à l'échelle millimétrique et micrométrique.

This work focuses on angular optomechanics driven by the spin-orbit interaction of light, using inhomogeneous and anisotropic media as model systems and different kinds of such material systems are considered in practice. In particular, we use nematic liquid crystal defects and report on the direct experimental observation of spin-orbit optical radiation torque that leads to distortion of molecular orientation pattern of the defects. Then, by using solid-state spin-orbit couplers of arbitrary order made of artificially nanostructured glasses, we unveil an optical torque reversal phenomenon that is the angular counterpart of so-called optical negative forces. This counterintuitive optomechanical effect is experimentally retrieved, in an indirect manner, via rotational Doppler frequency shift experiments. Finally, we report on our attempts to build up an experimental framework allowing the direct observation of optical torque reversal. Several options are considered, which include both metallic and dielectric approaches and involve sample miniaturization that has been explored at the millimeter and micrometer scale.

Advisors/Committee Members: Brasselet, Etienne (thesis director), Juodkazis, Saulius (thesis director).

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Ma thèse est consacrée aux nouveaux phénomènes nano-optiques et aux dispositifs basés sur l'interaction spin-orbite de la lumière (SOI). Tout d'abord, il a été démontré un SOI uniquement piloté par le champ magnétique de la lumière permettant de diriger avec précision les ondes de surface de Bloch, offrant ainsi une nouvelle manifestation du champ magnétique optique. Ensuite, nous avons proposé et démontré le concept de nano-antenne plasmonique hélicoïdale à ondes progressives (TW-HPA), c’est-à-dire un fil hélicoïdal en or étroit alimenté optiquement par une nano-antenne dipolaire dans une configuration « end-firing ». Une telle nano-antenne a été démontrée comme la première optique de polarisation sublongueur d’onde. L’agencement de TW-HPAs à l’échelle de quelques microns a permis de convertir « à la carte » un faisceau polarisé linéairement en une distribution de faisceaux directifs présentant des polarisations différentes définies de façon déterministe par la géométrie et les dimensions des nano-antennes. Par le biais d’un couplage en champ proche de quatre nano-antennes à hélicités opposées, nous avons obtenus une optique sublongueur d’onde permettant un degré de liberté dans le contrôle de la polarisation qui est interdit avec les composants et méthodes classiques basées sur l’exploitation de matériaux biréfringents ou dichroïques, ou de métamatériaux imitant ces propriétés.

My thesis is devoted to novel nano-optical phenomena and devices based on spin-orbit interaction (SOI) of light. First, magnetic spin-locking, i.e., an SOI solely driven by the magnetic field of light, is demonstrated with Bloch surface waves. It provides a new manifestation of the magnetic light field. Then, we propose and demonstrate the concept of traveling-wave plasmonic helical antenna (TW-HPA), consisting of a narrow helical gold-coated wire non-radiatively fed with a dipolar nano-antenna. By swirling surface plasmons, the TW-HPA combines subwavelength illumination and polarization transformation. The TW-HPA is demonstrated to radiate on the subwavelength scale almost perfectly circularly polarized optical waves upon illumination with linearly polarized light. With this subwavelength plasmonic antenna, we developed strongly integrated arrays of point-light emissions of opposite handedness and tunable intensities. Finally, by coupling two couples of TW-HPAs of opposite handedness, we obtained new polarization properties so far unattainable.

Advisors/Committee Members: Grosjean, Thierry (thesis director), Martin, Nicolas (thesis director).

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Un des objectifs du Femtomagnetisme est de contrôler l’aimantation des matériaux avec des impulsions laser femtoseconde. Il a été démontré qu’une réponse magnéto-optique (MO) cohérente a lieu avant la thermalisation des populations de spins dans une configuration pompe-sonde MOKE. Elle résulte du couplage cohérent spin-photon dû à l’interaction spin-orbite. Une description simplifiée de cet effet a été faite en tenant compte d’un système à huit niveaux couplés au champ laser. La cohérence MO est définie par le temps de déphasage dépendent du champ T2MO. Dans ce travail, il est montré que la réponse MO cohérente d’un grenat dopé au bismuth peut être mesurée directement avec différentes configurations de mélange à quatre ondes MO. L’importance de connaître la phase spectrale de l’impulsion pour obtenir T2MO a été étudié. Avec des impulsions de 10fs dans le proche infra-rouge, une mesure de T2MO donne (2.8+/-1)fs, c. à d., du même ordre de grandeur que le temps de déphasage des charges.

One of the goals of Femtomagnetism is to manipulate the magnetization of materials using femtosecond optical pulses. It has been shown in ferromagnetic films that a magneto-optical (MO) coherent response takes place before the thermalization of the spins populations in a pump and probe MOKE experiment. It results from the coherent spin-photon coupling mediated by the spin-orbit interaction. A simplified description of this effect has been made by considering an eight-level system coupled with the laser field. The MO coherence can be defined by the magnetic field dependent dephasing time T2MO. In the present work, it is shown that the coherent MO response of a bismuth-doped garnet can be directly measured in different degenerated MO four-wave mixing configurations. The importance of well-knowing the spectral phase of the pulse to measure T2MO was studied. Using 10fs near infra-red pulses, T2MO was shown to be (2.8+/-1)fs that is of the same order of the charges dephasing time.

Advisors/Committee Members: Bigot, Jean-Yves (thesis director).

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Le travail théorique présenté dans cette thèse concerne la formation de molécules ultra-froides bialcalines et le contrôle de leurs degrés de liberté externes et internes. Cette étude est motivée par les nombreuses expériences en cours visant à l'obtention d'un gaz quantique dégénéré de molécules dans leur état fondamental absolu. Le schéma de formation étudié repose sur le processus de transfert adiabatique stimulé (STIRAP) réalisé en présence d'un potentiel optique de piégeage (réseau optique) des atomes et des molécules.Nous avons déterminé les paramètres du réseau optique (intensité et fréquence du champ laser) qui permettent de piéger efficacement des dimères d'alcalins en évaluant la polarisabilité dynamique acquise par les molécules soumises à un champ externe. Ces calculs reposent en particulier sur la connaissance détaillée de la structure électronique des molécules. Nous avons identifié des plages de longueur d'ondes dites « magiques » où la polarisabilité est la même pour chaque niveau peuplé au cours du transfert adiabatique, permettant ainsi un transfert optimal. Ce formalisme nous a également permis d'obtenir les coefficients Van der Waals de l'interaction à longue portée nécessaires pour étudier les taux de collisions entre molécules.Nous avons réalisé une étude plus détaillée de la molécule RbCs. En étudiant précisément la probabilité de transition de la molécule vers un niveau excité, nous avons proposé un schéma STIRAP pour transférer des molécules de RbCs, initialement dans un niveau vibrationnel excité, vers leur état rovibrationnel fondamental.Ces travaux ont montré l'importance de la connaissance précise de la structure hyperfine de l'état électronique moléculaire excité pour réaliser un gaz dégénéré de molécules dans un état quantique bien défini. Un modèle asymptotique nous a permis d'obtenir une première estimation de la structure hyperfine des courbes d'énergies potentielles des premiers états moléculaires excités des molécules Cs2 et RbCs.

The theoretical work presented in this thesis is focused on the formation of ultracold bialcaline molecules and on the control of their external and internal degrees of freedom. This study is motivated by the increasing number of experiments aiming at obtaining a quantum degenerate gas of molecules in their absolute ground state. The formation scheme we worked on is based on the Stimulated Raman Adiabatic Passage (STIRAP) technique operated while molecules are trapped inside an optical lattice.We have determined the parameters of the optical lattice (intensity and wavelength of the laser) that allow for an efficient trapping of the alkali dimers by evaluating the dynamic polarizability of molecules in the presence of an external field. Such calculations require the accurate knowledge of the electronic structure of the molecules. We have identified the so-called ``magic'' wavelength for which all levels populated during the STIRAP sequence have the same polarizability, thus ensuring an optimal transfer. The same approach has also been used to compute…

Advisors/Committee Members: Dulieu, Olivier (thesis director).