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1. Li, Jingfeng. Origin , location and transport of excess electrons in titanium dioxide : Origine, localisation et transport d'électrons en excès dans le dioxyde de titane.

Degree: Docteur es, Physique, 2016, Université Pierre et Marie Curie – Paris VI

Les nombreuses applications du dioxyde de titane TiO2 sont depuis longtemps l’objet d’un intense effort de recherche. En particulier, TiO2 peut potentiellement jouer un rôle clé dans les industries vertes et les sources d’énergie renouvelables. Chimiquement inerte à l’état stœchiométrique, ses applications s’appuient principalement sur la forme réduite TiO2-x, dont les propriétés sont liées aux lacunes d’oxygène (Ovac) et aux atomes de titane interstitiels (Tiint) à travers lesquels le changement de stœchiométrie s’opère. La réduction de l’oxyde, qui transforme formellement Ti4+ en Ti3+, génère des électrons en excès qui, peuplant des états Ti 3d dans la bande interdite (BGS), sont au centre de l’activité chimique de TiO2 et à l’origine de sa conductivité de type n. Le présent travail a porté sur trois questions centrales qui restent pendantes à ce jour, le rôle respectif de Ovac et Tiint dans la formation des BGS, l’apparente contradiction entre la conductivité de type n de l’oxyde et le caractère de donneur profond des BGS et la nature du transport électronique dans l’oxyde. L’origine, la localisation et le transport des charges en excès ont été explorés dans le cas du rutile TiO2(110)-(1×1) par mesures HREELS (High Resolution Electron Energy Loss Spectroscopy) combinées à des simulations diélectriques. Des approches expérimentales et des traitements d’échantillon spécifiques ont été utilisés, dont (a) le chauffage de la surface entre 400 et 900 K par exposition à un filament et la détermination de la température au moyen du rapport de Bose-Einstein entre pertes et gains, (b) le refroidissement à 100 K, (c) les mesures hors-spéculaires, (d) le bombardement électronique pour ne produire que des lacunes d’oxygène et (e) l’exposition soit à l’oxygène soit à la vapeur d’eau à différentes températures. Les BGS ont été directement mis en évidence dans des conditions dans lesquelles soit Ovac soit Tiint était l’unique type de défauts de surface. Un profil schématique de la densité des électrons en excès au travers des couches de surface de TiO2(110) a été proposé et amélioré au cours du travail avec, en particulier, au moyen de la modélisation des données qui suggère leur présence en sous-surface.Les excitations de l’état solide ont été modélisées par une approche diélectrique des profils de spectres HREELS. Les BGS et la conductivité ont été représentés de manière respective par un oscillateur et un terme de Drude. Mais, alors que les BGS forment une structure définie dans la bande interdite, la signature des porteurs est moins évidente. A la différence, par exemple de l’oxyde de zinc, les valeurs élevées de la fonction diélectrique statique et de la masse effective des porteurs font que, pour les densités moyennes de porteurs, l’excitation des plasmons de surface ne produit qu’un élargissement modeste du pic quasi-élastique. Une procédure d’exaltation de la résolution est nécessaire pour révéler leur existence et leurs modes de combinaison avec les phonons. Un élément positif est que l’analyse des excitations de… Advisors/Committee Members: Jupille, Jacques (thesis director), Lazzari, Rémi (thesis director).

Subjects/Keywords: Dioxyde de titane; Pertes d'énergie d'électrons; Défauts de stoechiométrie; Electrons en excès; Adsorption; Modélisation diélectrique; Titanium dioxide; Electron energy loss; Excess electrons; 620.5

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Li, J. (2016). Origin , location and transport of excess electrons in titanium dioxide : Origine, localisation et transport d'électrons en excès dans le dioxyde de titane. (Doctoral Dissertation). Université Pierre et Marie Curie – Paris VI. Retrieved from http://www.theses.fr/2016PA066261

Chicago Manual of Style (16th Edition):

Li, Jingfeng. “Origin , location and transport of excess electrons in titanium dioxide : Origine, localisation et transport d'électrons en excès dans le dioxyde de titane.” 2016. Doctoral Dissertation, Université Pierre et Marie Curie – Paris VI. Accessed May 08, 2021. http://www.theses.fr/2016PA066261.

MLA Handbook (7th Edition):

Li, Jingfeng. “Origin , location and transport of excess electrons in titanium dioxide : Origine, localisation et transport d'électrons en excès dans le dioxyde de titane.” 2016. Web. 08 May 2021.

Vancouver:

Li J. Origin , location and transport of excess electrons in titanium dioxide : Origine, localisation et transport d'électrons en excès dans le dioxyde de titane. [Internet] [Doctoral dissertation]. Université Pierre et Marie Curie – Paris VI; 2016. [cited 2021 May 08]. Available from: http://www.theses.fr/2016PA066261.

Council of Science Editors:

Li J. Origin , location and transport of excess electrons in titanium dioxide : Origine, localisation et transport d'électrons en excès dans le dioxyde de titane. [Doctoral Dissertation]. Université Pierre et Marie Curie – Paris VI; 2016. Available from: http://www.theses.fr/2016PA066261

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