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1. Dominguez Garcia, Elizabeth. Εffect οf the suppοrt οn the activity and mοrphοlοgy οf hydrοdesulfurizatiοn catalysts : Effet du support sur la morphologie et l'activité des catalyseurs d'hydrodésulfuration.

Degree: Docteur es, Chimie, 2017, Normandie

L'influence de l'effet de support sur la formation des phases de sulfure, c'est-à-dire la morphologie, la dispersion des sites, la structure et l'activité catalytique pour les catalyseurs d'hydrotraitement a été étudiée. L'étude a débuté par des catalyseurs au Mo et a été suivie par des catalyseurs CoMo supportés sur de la silice d'alumine et de l'oxyde de titane. L'effet de support semble être le facteur clé pour contrôler la morphologie des feuilles de MoS2. La morphologie a été étudiée en utilisant une technique puissante appelée IR / CO, c'est-à-dire une adsorption de CO suivie par une spectroscopie FTIR. Cette méthode permet de distinguer deux types de bord exposés sur les feuilles MoS2 dites M- et S-edge et permet ensuite l'étude de la morphologie par le rapport S / M-edge. Ainsi, pour une interaction faible, la morphologie hexagonale déformée du support MoS2 a été montrée alors que pour une interaction forte, la morphologie du triangle a été observée. Ces différentes morphologies ont été utilisées pour étudier la localisation du Co par la même méthode, IR / CO. Cette méthode permet également la distinction entre les sites non promus et promus ainsi que Co situé sur les bords M- et S-edge. Par conséquent, la comparaison entre le rapport S / M-edge et le degré de promotion (rapport des sites promus / non promus) a montré que Co est présent sur les deux bords M- et S-edge pour les trois catalyseurs supportés par CoMo. De plus, une étude détaillée a montré que Co décore préférentiellement les sites de type S-edge. Par conséquent, les structures du site CoMoS pour chaque catalyseur ont été étudiées par la méthode IRIS 2D. Cette nouvelle méthode développée au LCS permet la déconvolution de bandes IR / CO qui étaient auparavant une limitation pour la caractérisation des sites CoMoS. Cette avancée dans la caractérisation CoMo a conduit à l'étude détaillée de la structure CoMoS. Après l'attribution des trois bandes qui sont observées dans la gamme de spectres IR / CO promue, il est apparu que les sites S-edge étaient partiellement promus par Co, tandis que les sites M-edge étaient partiellement et totalement promus par Co. Ces sites ont un effet sur la réactivité HDS (hydrodésulfuration). De plus, une activité intrinsèque plus élevée a été trouvée pour le bord M-edge partiellement promus par Co, suivi par les sites totalement promus et finalement promus partiellement par le bord S-edge.

The influence of the support effect on the sulfide phases formation, i.e. morphology, sites dispersión, structure and catalytic activity for hydrotreating catalysts was studied. The study started by Mo catalysts and followed by CoMo catalysts supported on alumina silica and titania. The support effect appeared to be the key factor to control the morphology of MoS2 slabs. The morphology was studied using a powerful technique so-called IR/CO, i.e. CO adsorption followed by FTIR spectroscopy. This method allows the distinction of two types of edge exposed on the MoS2 slabs so-called M- and S-edge and then permits the study of the…

Advisors/Committee Members: Oliviero, Laetitia (thesis director), Maugé, Françoise (thesis director).

Subjects/Keywords: Effet du support; Morphologie; Bord M; Bord S; MoS2; CoMoS; Hydrodésulfuration; Support effect; Morphology,; M-edge; S-edge; MoS2; CoMoS; Partially promoted; Totally promoted; Hydrodesulfurization; Catalysis; Catalyst; Molybdenum; Cobalt

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APA (6th Edition):

Dominguez Garcia, E. (2017). Εffect οf the suppοrt οn the activity and mοrphοlοgy οf hydrοdesulfurizatiοn catalysts : Effet du support sur la morphologie et l'activité des catalyseurs d'hydrodésulfuration. (Doctoral Dissertation). Normandie. Retrieved from http://www.theses.fr/2017NORMC258

Chicago Manual of Style (16th Edition):

Dominguez Garcia, Elizabeth. “Εffect οf the suppοrt οn the activity and mοrphοlοgy οf hydrοdesulfurizatiοn catalysts : Effet du support sur la morphologie et l'activité des catalyseurs d'hydrodésulfuration.” 2017. Doctoral Dissertation, Normandie. Accessed October 13, 2019. http://www.theses.fr/2017NORMC258.

MLA Handbook (7th Edition):

Dominguez Garcia, Elizabeth. “Εffect οf the suppοrt οn the activity and mοrphοlοgy οf hydrοdesulfurizatiοn catalysts : Effet du support sur la morphologie et l'activité des catalyseurs d'hydrodésulfuration.” 2017. Web. 13 Oct 2019.

Vancouver:

Dominguez Garcia E. Εffect οf the suppοrt οn the activity and mοrphοlοgy οf hydrοdesulfurizatiοn catalysts : Effet du support sur la morphologie et l'activité des catalyseurs d'hydrodésulfuration. [Internet] [Doctoral dissertation]. Normandie; 2017. [cited 2019 Oct 13]. Available from: http://www.theses.fr/2017NORMC258.

Council of Science Editors:

Dominguez Garcia E. Εffect οf the suppοrt οn the activity and mοrphοlοgy οf hydrοdesulfurizatiοn catalysts : Effet du support sur la morphologie et l'activité des catalyseurs d'hydrodésulfuration. [Doctoral Dissertation]. Normandie; 2017. Available from: http://www.theses.fr/2017NORMC258

2. Fodor, Anna. Heterogeneous metal-catalysed C-C coupling reactions : research and development : Réactions de couplage C-C réalisée par catalyse hétérogène : recherche et développement.

Degree: Docteur es, Chimie organique, minérale, industrielle, 2016, Poitiers; Budapesti Műszaki és Gazdaságtudományi Egyetem (Budapest)

Des nouveaux catalyseurs bimétalliques à base de palladium et de cuivre ont été développés. Deux voies de préparation ont été testées : l'imprégnation successive (TSI) et la co-imprégnation (CI) en utilisant la zéolithe 4Å (4A) et l'oxyde mixte MgAlxOy comme support. Les catalyseurs ont été caractérisés à l'état frais et testés dans la réaction de couplage Suzuki–Miyaura afin de comparer leurs activités, sélectivités et stabilités. L'étude de stabilité nous a montré que le catalyseur Cu-Pd-4A-TSI restait actif pendant six cycles alors que l'activité du catalyseur Cu-Pd-4A-CI diminuait. Sur le support MgAlxOy, le catalyseur CI était stable pendant six cycles contrairement au catalyseur TSI. Nous avons montré que le point clé pour l'obtention d'une bonne activité et stabilité est la présence de la phase active correspondant à l'alliage Cu/Pd 1/1 identifiée grâce à la caractérisation des catalyseurs et ce quelle que soit la méthode de préparation des catalyseurs. Une différence cruciale existe entre les catalyseurs supportés sur MgAlxOy et 4A : le catalyseur Cu–Pd supporté sur MgAlxOy permet de réduire le temps de réaction de moitié pour une même conversion par rapport à Cu-Pd-4A-TSI. De plus, l'utilisation d'un support plus basique permet, dans une certaine mesure, la diminution de la quantité de la base ajoutée durant la réaction. La réaction Petasis-borono Mannich a été aussi effectuée avec succès sur ces catalyseurs.

New bimetallic palladium/copper catalysts were developed by successive impregnation (TSI) and co-impregnation (CI) on 4Å molecular sieve (4A) and MgAlO mixed oxides supports. The fresh catalysts were characterised and tested in the Suzuki–Miyaura reaction to test their activity, selectivity and stability. It was observed that while the Cu-Pd-4A-TSI catalyst kept its activity during six cycles that of the Cu-Pd-4A-CI dropped. On MgAlO support the catalyst prepared with CI proved to be stable even for six runs contrary to TSI. The active phase of the reaction – namely the Cu–Pd alloy with atomic ratio 1:1 - was determined with the help of catalyst characterisation of the recovered catalysts. This observation confirms that whatever the way of preparation or the support is, the key-point is the presence of Pd-Cu 1:1 particles to enhance the catalytic performances. A crucial difference between the MgAlO and 4A supported catalyst was found in the reaction time necessary for the Suzuki–Miyaura reaction. With the Cu-Pd-MgAl-CI catalyst the reaction time could be reduced to thirty minutes contrary to one hour with Cu-Pd-4A-TSI. Moreover it was concluded that with a more basic support the reduction of the quantity of the base was possible however it brought slightly decreasing yield. The Petasis-borono Mannich reaction was also performed in the presence of each mono-and bimetallic catalysts.

Advisors/Committee Members: Pirault-Roy, Laurence (thesis director), Hell, Zoltán (thesis director).

Subjects/Keywords: Catalyse bimétallique; Alliage cuivre-Palladium; Réaction de Suzuki; Réaction de Petasis; Effet du support; Bimetallic catalysis; Copper-Palladium alloy; Suzuki reaction; Petasis reaction; Effect of the support; 541.395

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APA (6th Edition):

Fodor, A. (2016). Heterogeneous metal-catalysed C-C coupling reactions : research and development : Réactions de couplage C-C réalisée par catalyse hétérogène : recherche et développement. (Doctoral Dissertation). Poitiers; Budapesti Műszaki és Gazdaságtudományi Egyetem (Budapest). Retrieved from http://www.theses.fr/2016POIT2256

Chicago Manual of Style (16th Edition):

Fodor, Anna. “Heterogeneous metal-catalysed C-C coupling reactions : research and development : Réactions de couplage C-C réalisée par catalyse hétérogène : recherche et développement.” 2016. Doctoral Dissertation, Poitiers; Budapesti Műszaki és Gazdaságtudományi Egyetem (Budapest). Accessed October 13, 2019. http://www.theses.fr/2016POIT2256.

MLA Handbook (7th Edition):

Fodor, Anna. “Heterogeneous metal-catalysed C-C coupling reactions : research and development : Réactions de couplage C-C réalisée par catalyse hétérogène : recherche et développement.” 2016. Web. 13 Oct 2019.

Vancouver:

Fodor A. Heterogeneous metal-catalysed C-C coupling reactions : research and development : Réactions de couplage C-C réalisée par catalyse hétérogène : recherche et développement. [Internet] [Doctoral dissertation]. Poitiers; Budapesti Műszaki és Gazdaságtudományi Egyetem (Budapest); 2016. [cited 2019 Oct 13]. Available from: http://www.theses.fr/2016POIT2256.

Council of Science Editors:

Fodor A. Heterogeneous metal-catalysed C-C coupling reactions : research and development : Réactions de couplage C-C réalisée par catalyse hétérogène : recherche et développement. [Doctoral Dissertation]. Poitiers; Budapesti Műszaki és Gazdaságtudományi Egyetem (Budapest); 2016. Available from: http://www.theses.fr/2016POIT2256

3. Gonçalves, Vinicius Ottonio Oliveira. Hydrodésoxygénation de composés phénoliques modèles. Évaluation de phases actives : sulfures, oxyde, métallique et phosphure : Hydrodeoxygenation of model phenolic compounds. Evaluation of active phases : sulfide, oxide, metallic and phosphide.

Degree: Docteur es, Chimie organique, minérale, industrielle, 2017, Poitiers

Dans une bioraffinerie, la biomasse peut être transformée par différents procédés (thermiques, chimiques et biochimiques) en carburants et en produits chimiques à haute valeur ajoutée. Plus spécifiquement, le procédé catalytique d'hydrodésoxygénation (HDO) devrait permettre de valoriser à la fois les bio-huiles obtenues par pyrolyse en biocarburants, ainsi que les composés aromatiques oxygénés issus de la dépolymérisation de la lignine en aromatiques simples.Afin de modéliser la désoxygénation de ces fractions, les isomères du crésol (ortho-, méta- et para-crésol) ont été choisis comme molécules oxygénés modèles. Les réactions ont été effectuées sous haute pression (2-4 MPa) et à des températures comprises entre 250 et 340° C. Plusieurs phases actives à base de molybdène (sulfures et oxyde) et de nickel (métallique et phosphure) ont été étudiées. L'influence du support des phases oxydes de molybdène (SiO2, SBA-15, Al2O3) et des phases à base de nickel (SiO2 et ZrO2) a également été examinée.Dans ces conditions expérimentales, les composés phénoliques sont désoxygénés selon deux voies de transformations parallèles. La voie de désoxygénation directe (DDO) conduit uniquement au toluène par hydrogénolyse de la liaison C-O. La voie hydrogénante (HYD), quant à elle, conduit à un mélange de produits obtenus après hydrogénation du cycle aromatique, impliquant des réactions d'hydrogénolyse, d'hydrogénation, de déshydratation et d'isomérisation. L'activité des catalyseurs ainsi que la contribution de chaque voie de désoxygénation sont dépendantes de la phase active étudiée, du support choisi ainsi que des conditions opératoires utilisées.

In a biorefinery, biomass can be converted by different process (thermal, chemical and biochemical) into fuels and valued-added chemicals. More specifically, the catalytic hydrodeoxygenation (HDO) process could upgrade both bio-oils obtained from pyrolysis into biofuels and oxygenated aromatic compounds from the depolymerization of lignin into aromatics.In order to model the deoxygenation of these fractions, the cresol isomers (ortho, meta and para-cresol) were chosen as model oxygenated molecules. The reactions were carried out under high pressure (2-4 MPa) and temperatures between 250 and 340° C. Several active phases based on molybdenum (sulphides and oxide) and nickel (metal and phosphide) have been studied. The influence of the support of the molybdenum oxide phases (SiO2, SBA-15, Al2O3) and of the nickel-based phases (SiO2 and ZrO2) was also examined.Under these experimental conditions, phenolic compounds are deoxygenated by two parallel pathways. The direct deoxygenation (DDO) route only leads to toluene by hydrogenolysis of the C-O bond. The hydrogenating route (HYD), on the other hand, leads to a mixture of products obtained through the hydrogenation of cresol aromatic ring, involving hydrogenolysis, hydrogenation, dehydration and isomerization reactions. The activity of the catalysts as well as the contribution of each deoxygenation pathway are dependent on the active phase…

Advisors/Committee Members: Richard, Frédéric (thesis director).

Subjects/Keywords: Catalyseur MoS2; Catalyseur MoOx; Catalyseur Ni2P; Catalyseur Ni; Effet du support; Composés phénoliques; Valorisation biohuile; Btx; MoS2 catalysts; MoOx catalysts; Ni2P catalysts; Ni catalysts; Support effect; Phenolic compounds; Bio-Oil upgrading; Btx; 541.395

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APA (6th Edition):

Gonçalves, V. O. O. (2017). Hydrodésoxygénation de composés phénoliques modèles. Évaluation de phases actives : sulfures, oxyde, métallique et phosphure : Hydrodeoxygenation of model phenolic compounds. Evaluation of active phases : sulfide, oxide, metallic and phosphide. (Doctoral Dissertation). Poitiers. Retrieved from http://www.theses.fr/2017POIT2266

Chicago Manual of Style (16th Edition):

Gonçalves, Vinicius Ottonio Oliveira. “Hydrodésoxygénation de composés phénoliques modèles. Évaluation de phases actives : sulfures, oxyde, métallique et phosphure : Hydrodeoxygenation of model phenolic compounds. Evaluation of active phases : sulfide, oxide, metallic and phosphide.” 2017. Doctoral Dissertation, Poitiers. Accessed October 13, 2019. http://www.theses.fr/2017POIT2266.

MLA Handbook (7th Edition):

Gonçalves, Vinicius Ottonio Oliveira. “Hydrodésoxygénation de composés phénoliques modèles. Évaluation de phases actives : sulfures, oxyde, métallique et phosphure : Hydrodeoxygenation of model phenolic compounds. Evaluation of active phases : sulfide, oxide, metallic and phosphide.” 2017. Web. 13 Oct 2019.

Vancouver:

Gonçalves VOO. Hydrodésoxygénation de composés phénoliques modèles. Évaluation de phases actives : sulfures, oxyde, métallique et phosphure : Hydrodeoxygenation of model phenolic compounds. Evaluation of active phases : sulfide, oxide, metallic and phosphide. [Internet] [Doctoral dissertation]. Poitiers; 2017. [cited 2019 Oct 13]. Available from: http://www.theses.fr/2017POIT2266.

Council of Science Editors:

Gonçalves VOO. Hydrodésoxygénation de composés phénoliques modèles. Évaluation de phases actives : sulfures, oxyde, métallique et phosphure : Hydrodeoxygenation of model phenolic compounds. Evaluation of active phases : sulfide, oxide, metallic and phosphide. [Doctoral Dissertation]. Poitiers; 2017. Available from: http://www.theses.fr/2017POIT2266

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