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Le développement des lasers impulsionnels a permis l’émergence de l’étude de la dynamique de l’aimantation dans le domaine temporel (fs-ns) par des techniques optiques. Dans les couches minces ferromagnétiques présentant une faible absorption optique les mécanismes de couplage de la lumière avec les propriétés magnétiques permettant l’excitation de la précession de l’aimantation et sa détection ne sont qu’imparfaitement connus. Pour développer leur compréhension il est nécessaire de faire varier les paramètres magnétiques. Les alliages semi-conducteurs ferromagnétiques sont pour cela des matériaux de choix du fait de leurs propriétés magnétiques aisément ajustables grâce au couplage entre les propriétés semi-conductrices et magnétiques. Les conditions pour une excitation optimale ont été précisées. L’excitation par une variation thermique transitoire des constantes d’anisotropie a été quantifiée. Le rôle de l’absorption et du déphasage optique dans la détection a été établi. L’observation de plusieurs ondes de spin a permis la détermination de la constante d’échange en fonction de la concentration en phosphore. J’ai montré que celle-ci variait peu, contrairement aux prédictions théoriques.

Development of impulsional laser enhanced the study of the magnetization dynamic in the temporal domain (fs-ns) with optical techniques. In thin ferromagnetic films with a weak optical absorption, excitation and optical mechanisms are not yet fully understood. To increase our understanding, variations of magnetic parameters are required. To that end, the magnetic semiconductor like (Ga,Mn)(As,P) are a good choice due to their magnetic properties easily adjustable thanks to the coupling between magnetic and semiconductor properties. In this thesis, conditions for optimal excitations were established. Supposing a thermal excitation origin, we assessed the transient change of temperature and anisotropy constant. I also established the role of the optical absorption and dephasing due to the finite magnetic layer thickness in the spin-waves detection process. The observation of several spin-waves gave me the opportunity to assess the spin-stiffness constant as a function of phosphorus. On the contrary of theoretical prediction, I showed that the spin-stiffness hardly vary with the phosphorus concentration.

Advisors/Committee Members: Gourdon, Catherine (thesis director), Thevenard, Laura (thesis director).

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Un magnétomètre microSQUID basse température couplé à une antenne micro-onde a été utilisé pour sonder la dynamique du retournement assisté de l'aimantation d'une nanoparticule ferromagnétique. Grâce au développement d'une technique de mesure originale, basée notamment sur le contrôle de l'amplitude et de la phase du champ micro-onde, nous avons pu mettre en évidence les bassins d'attraction liés aux modes de précession présents dans la dynamique de l'aimantation. Il devient possible de contrôler le retournement de l'aimantation selon que l'amplitude et la phase du champ AC sont judicieusement choisis dans l'un ou l'autre des bassins d'attraction. Nous avons pu mettre en évidence un fait contre-intuitif où le retournement est bloqué par une phase "mal" choisie alors que l'amplitude est largement suffisante pour retourner le système avec une autre phase. De plus, nous avons pu utiliser la sensibilité des bassins d'attraction aux paramètres gouvernant la dynamique de l'aimantation pour déterminer expérimentalement une valeur de la constante d'amortissement de Gilbert α. C'est d'ailleurs la première mesure de la constante d'amortissement sur une nanoparticule unique.

A low temperature microSQUID magnetometer coupled to a microwave antenna was used to probe the assisted switching of the magnetization of a ferromagnetic nanoparticle. Using an original measurement protocol based on the control of the microwave amplitude and phase, we studied the basins of attraction of the precessional modes of the magnetization dynamics. The switching of the magnetization can thus be controlled by choosing an amplitude and phase in one particular basin. In particular, we evidenced the counter intuitive fact that the magnetization switching can be prevented by choosing a “wrong” phase, even though the amplitude is high enough to switch the system with another phase. Moreover, we used the basin's sensitivity to the parameters governing the magnetization dynamics to determine a value for the Gilbert's damping constant α. This is the first measurement of the damping constant on an individual nanoparticle.

Advisors/Committee Members: Wernsdorfer, Wolfgang (thesis director), Bonet, Edgar (thesis director).

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L'objectif de cette thèse a été d'étudier la dynamique de parois de domaines dans des couches minces magnétiques ayant anisotropie perpendiculaire, dans un empilement non-centrosymétrique. Dans ce type de système la compétition entre l'interaction d'échange de Heisenberg et un terme d'échange antisymétrique appelé interaction Dzyaloshinskii-Moriya interfaciale, favorise des textures magnétiques non colinéaires avec une chiralité définie, comme les parois de Néel chirales et les skyrmions. Dans ce travail nous nous sommes intéressés à la dynamique induite par un champ magnétique ou un courant électrique de parois Néel chirales dans une tricouches constituée d'une fine couche de cobalt déposée sur du platine, et recouverte par un oxyde.Nous avons démontré que la structure statique et la dynamique des parois est fortement impactée par la présence de la DMI. La DMI favorise une structure Néel avec une chiralité bien définie (plutôt que la structure de Bloch trouvé en général dans des systèmes symétriques). En comparant des parois dans Pt/Co/Pt (DMI=0) et Pt/Co/AlOx (DMI forte) nous avons montré que en la présence de DMI les parois de domaines peuvent être déplacées plus efficacement avec un champ magnétique. La stabilisation de la structure interne de la paroi par la DMI déplace le régime precessionnel à de plus hauts champs magnétiques et permet d'obtenir des vitesses importantes.En opposition à ce que prédisent les modèles 1D, nous montrons que en la présence de fort DMI la vitesse de paroi sature après le champ de Walker, et que la vitesse de saturation est proportionnelle au rapport entre la force de la DMI et l'aimantation à saturation (D/Ms). L'augmentation de la vitesse de saturation dans des systèmes avec faible Ms a été démontrée en comparant la dynamique de parois dans Pt/Co/GdOx et Pt/Co/Gd. Ceci implique aussi que en connaissant Ms, la mesure de la vitesse de saturation fournit une méthode originale pour quantifier l'interaction Dzyaloshinskii-Moriya interfaciale, comme nous montrons dans ce travail. Cette méthode a été utilisée pour mesurer la DMI dans des tricouches Pt/Co/AlOx avec oxydation variable de l'interface supérieure du Co. Nous montrons que en plus de la forte DMI de l'interface Pt/Co, l'interaction Co/oxyde contribue avec une DMI du même signe, la force de laquelle dépend du dégrée d'oxydation de l'interface. Nous observons aussi que cette DMI est proportionnelle à l'anisotropie magnétique perpendiculaire, ce qui suggère que les deux effets ont une origine commune. Pour finir, nous avons montré des résultats préliminaires de dynamique de parois induite par champ et courant dans des systèmes ferrimagnétiques GdCo. Si d'une part près de la compensation les parois de domaines dans des tricouches Pt/GdCo/Ta peuvent être déplacées seulement avec des champs très forts, d'autre part le courant est très efficace et les courants de dépiégeage très faibles. Nous avons attribué cet effet à la dépendance en 1/Ms du couple de spin-orbite qui agit sur l'aimantation.

The aim of this thesis has been to study…

Advisors/Committee Members: Pizzini, Stefania (thesis director), Vogel, Jan (thesis director).

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La manipulation de l’état magnétique d’un système ferromagnétique présente un grand intérêt en raison de possibles applications technologiques. Comprendre les mécanismes fondamentaux qui contrôlent l’aimantation est donc particulièrement important. La compréhension de certains mécanismes peut également avoir un impact dans d’autres domaines de la physique. C’est le cas par exemple de la dynamique de déplacement de parois de domaines sous champ magnétique dans le régime de reptation (creep) qui peut être assimilé à celui d’une interface élastique et qui présente un caractère universel. Cette thèse présente tout d’abord, à travers un travail expérimental sur des couches ultra-minces de Pt/Co/Pt, une description complète de la dynamique de déplacement de parois de domaines sous champ magnétique. Une analyse auto-cohérente permet d’extraire tous les paramètres de contrôle, des exposants universels sont confirmés et un nouveau régime dynamique (le TAFF) est identifié. Une deuxième étude porte sur le déplacement de parois sous courant électrique en géométrie étendue dans un film de (Ga,Mn)(As,P). Cette étude met en évidence des instabilités de forme des parois de domaines soumises à un gradient de courant électrique. Les limites de stabilités sont analytiquement prédites et présentent un bon accord avec les expériences. Un troisième travail porte sur le renversement de l’aimantation à l’interface entre un film de (Ga,Mn)(As,P) et une électrode non ferromagnétique. Un renversement stochastique de l’aimantation sous courant continu est mis en évidence. Son origine réside dans l’accumulation de spin à l’interface qui diminue fortement l’aimantation locale. Un modèle simplifié permet de décrire la probabilité de retournement de l’aimantation et d’extraire les temps caractéristiques associés.

Effectively manipulating the magnetic state of a ferromagnet has a great interest for possible technological applications. Understanding the underlying fundamental mechanisms is thus particularly important. In some cases, the understanding of some mechanisms may even importantly impact other areas of physics. This is the case for example with field induced magnetic domain walls motion in the creep regime, where the wall can be assimilated to an elastic interface and follows an universal behavior. This thesis presents through an experimental work on Pt/Co/Pt ultra-thin samples, a complete description of the temperature and field dependent domain wall dynamics. A self-consistent analysis allows the extraction of all control parameters, identifying the new Thermally Activated Flux Flow regime, and confirming universal thermal scaling exponents. A second study focuses on current induced domain wall motion in an extended geometry of a (Ga,Mn)(As,P) ferromagnetic film. This study unveils domain wall shape instabilities under a gradient of current. The instability limits are analytically predicted in agreement with the experimental observations. A third work concerns the magnetization reversal mechanism evidenced at the interface between a…

Advisors/Committee Members: Jeudy, Vincent (thesis director).

▼ L'étude de la physique des systèmes à l'échelle nanométrique nécessite idéalement une résolution spatiale atomique et une résolution temporelle de l'ordre de la femtoseconde. La microscopie électronique en transmission ultra-rapide (UTEM), qui combine une résolution temporelle inférieure à la picoseconde et une résolution spatiale nanométrique, est récemment apparue comme un outil unique doté de résolutions spatio-temporelles sans précédent. Cependant, les performances des premiers UTEMs étaient limitées par la brillance des photocathodes utilisées comme source d'électrons ultra-rapide. Dans ce contexte, il a été vite réalisé que les UTEMs utilisant des sources d'électrons déclenchées par laser et basées sur des pointes métalliques comme émetteur, permettraient de dépasser cette limitation. L'objectif de cette thèse est de décrire le développement d'un microscope électronique en transmission ultra-rapide basé sur ce type de source dites " source à émission de champ froide ", pouvant fonctionner en mode continu ou ultra-rapide. L'émission d'électrons d'une nanopointe de tungstène est déclenchée par des impulsions laser femtosecondes, qui sont fortement focalisées par des composants optiques insérés proche de la cathode. La brillance mesurée est la plus grande mesurée à ce jour dans un UTEM. En associant cette nouvelle source de brillance élevée à un système d'injection/cathodoluminescence composé d'un miroir parabolique installé au-dessus du porte-échantillon, l'UTEM peut être utilisé pour réaliser des expériences TEM-pompe-sonde ultra-rapides résolues dans le temps. Les possibilités d'un tel instrument pour l'imagerie ultra-rapide, la diffraction, l'holographie électronique et la spectroscopie sont présentées. Une attention particulière a été accordée aux applications en nano-optique. La spectroscopie électronique de gain d'énergie (EEGS) permet notamment d'étudier les excitations optiques de nano-systèmes à travers les modifications du spectre d'énergie des électrons. La possibilité de synchroniser facilement les impulsions d'électrons libres ultra-courts avec l'excitation optique de l'échantillon dans les UTEM est essentielle pour l'observation d'interactions électron/photon fortement non linéaires. Ces expériences nous ont permis de caractériser les propriétés spectro-temporelles du faisceau d'électrons ultra-courts. La dernière partie propose une discussion des premières expériences d'holographie électronique hors-axe réalisées avec des impulsions électroniques ultra-rapides. En effet, la dose d'électrons dans le plan de l'échantillon étant considérablement réduite en raison du faible taux de répétition du train d'impulsions électronique, les hologrammes ultra-rapides sont obtenus dans des conditions dites " low dose " complexes. En conséquence, les paramètres expérimentaux couramment utilisés pour l'acquisition d'hologrammes avec des TEM conventionnels ne peuvent pas être directement utilisés en mode ultra-rapide. Des études expérimentales ont été réalisées pour déterminer les conditions optimales pour… Advisors/Committee Members: Arbouet, Arnaud (thesis director), Houdellier, Florent (thesis director).

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Cette thèse présente la dynamique ultrarapide de relaxation de molécules photochromes et des agrégats d'argon en phase gazeuse à l'échelle femtoseconde. Des expériences utilisant la technique « pompe-sonde » ont été menées sur un dispositif utilisant un faisceau moléculaire pulsé couplé à de l'imagerie de vitesse de photoélectron/photoion (VMI) et un spectromètre de masse à temps de vol (TOF-MS). Ces études nous ont permis de caractériser les changements de distribution électronique des différents systèmes en fonction du temps. Par ailleurs une étude théorie/expérience sur la caractérisation de la densité et de la distribution de vitesse au sein d'un faisceau moléculaire pulsé a aussi été réalisée. Dans le cas de la dynamique des dithienyléthènes, nous avons observé des mécanismes de relaxation électronique parallèles. Le paquet d'onde initial se sépare en deux parties distinctes. Une première partie se dirige vers l'état fondamental via une intersection conique, tandis que la deuxième partie reste quelques picosecondes dans l'état excité en oscillant avant de relaxer vers l'état fondamental. Cette étude nous a permis de comprendre la dynamique intrinsèque des différentes molécules étudiées, mais aussi d'étendre le mécanisme de relaxation à toute cette famille de molécules photochromes dans les trois phases dans lesquelles elles sont étudiées. Dans le cas des agrégats d'argon, deux phénomènes ont été observés à différentes échelles de temps. Le premier se produit dans les premières picosecondes et est la relaxation électronique d'un état excitonique à une vitesse d'environ 1 eV.ps⁻¹. Le deuxième phénomène résulte de la localisation de l'excitation sur une paire Ar₂* que nous avons pu observer à partir de 4-5 ps. L'éjection d'atomes d'argon excités a aussi été observée, nous permettant ainsi de connaitre la durée de vie maximale de l'état excitonique délocalisé. Ce travail a permis d'apporter des informations supplémentaires à celles fournies par les études réalisées en phase condensée. Il ouvre donc la voie vers l'étude de systèmes plus complexes tels que les nanoparticules en phase gazeuse.

This PhD thesis investigated the ultrafast dynamics of photochromic molecules and argon clusters in the gas phase at the femtosecond timescale. Pump-probe experiments are performed in a set-up which associates a versatile pulsed molecular beam coupled to a photoelectron/photoion velocity map imager (VMI) and a time-of-flight mass spectrometer (TOF-MS). Theses pump-probe experiments provides the temporal evolution of the electronic distribution for each system of interest. Besides, a modelization has been performed in order to characterize the density and the velocity distribution in the pulsed beam. Regarding the photochromic dithienylethene molecules, parallel electronic relaxation pathways were observed. This contrasts with the observation of sequential relaxation processes in most molecules studied so far. In the present case, the initial wavepacket splits in two parts. One part is driven to the ground state at the…

Advisors/Committee Members: Poisson, Lionel (thesis director).

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Nous présentons un travail théorique en forte adéquation avec des résultats d’expériences qui a pour but de mieux comprendre la nature des processus de génération et de relaxation ultrarapides de porteurs chauds dans les métaux. Nous avons développé un code basé sur la résolution de l’équation de Boltzmann pour les électrons et les phonons, qui prend en compte,la diffusion des électrons par les phonons et l’absorption de photons assistée par phonons. Nous montrons l’importance des processus de diffusion Umklapp dans les processus d’absorption tant via les collisions électron-électron que les collisions électron-phonon. La non linéarité du signal de thermoréflectance avec l’énergie déposée nous permet de relier de manière quantitative les signaux de thermoréflectance à la modélisation. À l’aide d’une approche de type Pn, nous résolvons numériquement l’équation de Boltzmann à une dimension spatiale pour les électrons, ce qui nous permet de traiter le transport ultra-rapide sur des dimensions spatiales allant du régime balistique ( 10 nm) à des dimensions de plusieurs centaines de nanomètres tout en mettant en évidence l’effet des porteurs chauds photo-induits sur la dynamique du transport ultrarapide. Ce travail de modélisation nous permet de modéliser les résultats expérimentaux obtenus au LOMA ainsi que des résultats expérimentaux de la littérature.

In the present work, we present a theoretical study aiming at understanding ultra-fast generation, elaxation and transport processes of hot carriers in metals. We have developed a numerical code solving the Boltzmann equation for both phonons and electrons which enables to model these ultrafast out of equilibrium processes. The importance of Umklapp processes in absorption mechanisms for electron-electron and electron-phonon scattering is shown. By using the Rosei model, experimental observable are extracted from microscopic calculations as the thermoreflectance signal. Numerical results are compared to experimental data. In general a good agreement is obtained. By coupling the present approach to experimental data, absolute thermoreflectance measurements can be carried out. Finally, Boltzmann equation for electrons with one spatial dimensions and three dimensions in momentum space is numerically solved. This enables to model ultrafast transport from ballistic spatial ( 10 nm) and temporal time scale ( 10 fs), beyond Fourier transport where the temperature is no longer defined, to macrocopic scales. The importance of describing the ultrafast transport of hot carriers is highlighted. The numerical predictions have been compared successfully with experimental results obtained in LOMA and in the litterature.

Advisors/Committee Members: Duchateau, Guillaume (thesis director), Dilhaire, Stefan (thesis director).

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Ces travaux de thèse rentrent dans le cadre de l’étude de la dynamique ultra rapide de l’aimantation. Tout d’abord sont présentés des aspects théoriques, puis les aspects expérimentaux de ces expériences. Pour ce faire, nous avons étudié la réponse d’alliages ferrimagnétiques à composition variables à l’aide d’un dispositif de mesure d’effet Kerr résolu en temps, puis dans une seconde partie, la dynamique de l’aimantation et de la bande de valence du gadolinium épitaxié sur tungstène. Dans ce cadre rentre une étude de l’oxydation de ce matériau, limitant dans le temps les études approfondies. Pour finir, il est mis l’accent sur un phénomène contraignant lors des études de dynamique électronique en photoémission, l’effet de charge-espace. Ceci a pour effet de générer des photoélectrons à partir de métaux, à l’aide d’un processus multiphotonique. Nous proposons dans cette partie un modèle théorique expliquant ce phénomène.Ces travaux sont inscrits dans le cadre du développement du synchrotron SOLEIL, pour permettre le développement du FEMTOSLICING, qui permettra prochainement de mesurer des dynamiques rapides résolues en éléments, à une résolution de l’ordre de la centaine de femtosecondes.

Those thesis works are included in the framework of the study of ultrafast magnetization dynamics. First of all I introduce theoretical aspects, then experimental aspects of this kind of experiments.In this aim, we have studied the answer of ferromagnetic alloys of different compositions with a bench of time resolved magneto optical Kerr effect measurement, then in a second part, the magnetization and valence band dynamics of the epitaxial Gadolinium on tungsten. In this framework, we studied the oxidization of the Gd, which limits in the time the studies. In the end, we focus on a disturbing process that happens during the study of electrons dynamics in photoemission, the space charge effect. This can generate photoelectrons from metals, with a multiphotonic process. We propose in this last part a theoretical model to explain this phenomenon.These works are included in the development of SOLEIL synchrotron facility, in order to allow the development of the FEMTOSLICING, that will next allow to perform element resolved experiments within a time resolution of a hundredth of femtoseconds.

Advisors/Committee Members: Sirotti, Fausto (thesis director).

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Cette thèse présente l'étude de la coexistence métal isolant dans deux systèmes très différents pour la communauté scientifique de la matière condensée : l'isolant topologique 3D Bi2Te3 et le composé prototype de la transition de Mott V2O3. Ces deux systèmes ont été étudiés par des techniques basées sur la spectroscopie de photoélectrons. La première technique utilisée est le TR-ARPES (time and angle resolved photoemission spectroscopy), avec une résolution temporelle de 80 fs, appliquée à l'isolant topologique 3D Bi2Te3 pour distinguer la dynamique ultra-rapide des états métalliques de la surface de celle des états isolants du volume. Cette mesure a permet de comprendre les différents mécanismes de diffusion entre la surface et le volume, ainsi que l'amélioration de la relaxation du cône de Dirac par la préexistence à la sous-surface d'une bande de flexion. La seconde technique utilisée dans cette thèse est le SPEM (scanning photoelectron microscopy), avec une résolution spatiale de 150 nm, permettant d'étudier la coexistence des domaines métalliques et isolants à la transition de Mott dans V2O3 ; cette coexistence a pour origine le caractère 1 er ordre de la transition. La mesure montre une coexistence métal-isolant dans le Cr-dopé : les domaines métalliques sont dus à des centres de nucléations < 150 nm et la forme des domaines est clairement liée à la forme des marches de clivage.

This thesis presents the study of metal-insulator coexistence in two very different systems for the scientific community of condensed matter: the 3D topological insulator Bi2Te3 and the prototype compound of the Mott transition V2O3. Both systems were studied by techniques based on photoelectron spectroscopy. The first technique is the TR- ARPES (time and angle resolved photoemission spectroscopy), with a temporal resolution of 80 fs, applied to the 3D topological insulator Bi2Te3 to distinguish the ultrafast dynamics of metallic surface states from that of the insulating bulk states. This allows us to understand the different mechanisms of scattering between the surface and the bulk, as well as the amelioration on the Dirac cone relaxation due to the preexistence of subsurface band bending. The second technique used in this thesis is the SPEM (scanning photoelectron microscopy), with a spatial resolution of 150 nm, which was used to study the coexistence of metallic and insulating domains at the Mott transition on V2O3. This coexistence takes its origin from the first order character of the transition. The measurement shows the metal-insulator coexistence on the Cr-doped: metal domains are due to nucleation centers < 150 nm and the shape of the domains is clearly linked to the shape of the cleavage steps.

Advisors/Committee Members: Marsi, Marino (thesis director).

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Dans cette thèse, nous avons étudié la dynamique d'aimantation selon deux échelles de temps en utilisant la technique pompe-sonde magnéto-optique résolue en temps. A l'échelle de la picoseconde, la précession de l'aimantation est induite par des impulsions acoustiques dans des structures multicouches composées de deux couches ferromagnétique séparées par une couche métallique (Ni/Au/Py) avec différentes épaisseurs. La synchronisation de la précession des couches ferromagnétiques couplées a été observée. La modification de la précession de l'aimantation d'une couche de Ni est due l'interaction d'échange intercouche avec la couche Py. A l'échelle de 50fs, nous avons étudié la dynamique magnéto-optique cohérente, athermale, thermale et la relaxation des charges et des spins dans (Ni, Co et Fe) par impulsions de 11 fs dans un régime de faible perturbation. L'interaction spin-orbite et l'interaction d'échange jouent un rôle significatif dans la désaimantation ultrarapide.

In this thesis, we have investigated the magnetization dynamics at picosecond and femtosecond time scale using time resolved magneto-optical pump probe technique. At picosecond time scale, the magnetization precession is induced by ultrafast acoustic pulses in a three layered structure with two ferromagnetic layers separated by varying thickness of metallic spacer layer (Ni/Au/Py). The magnetization precession dynamics of the Ni layer is modified due to the interlayer exchange interaction with the Py layer and the synchronized precession of the coupied ferromagnetic layers has been observed. At the timescale of 50fs, coherent magneto-optical, non-thermal, thermal and relaxation dynamics of charges and spins in ferromagnetic transition metals (Ni, Co and Fe) is studied by using 11fs optical pulses in a very low perturbation regime. The spin orbit interaction and exchange interaction play a significant role in the demagnetization of the ferromagnetic metals induced by femtosecond pulses.

Advisors/Committee Members: Bigot, Jean-Yves (thesis director).

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Mon travail décrit la dynamique de l'aimantation pico et femtoseconde mesurée grâce à la structure temporelle des rayons X. J'ai étudié la désaimantation ultrarapide des métaux de transitions (MT) et des terres rares (TR) dans différents alliages MT-TR sous forme de films minces (~ 20 nm). Mes études reposent principalement sur les techniques expérimentales sensibles à l'aimantation et résolues en temps : tr-XMCD et tr-MCDAD. Ces deux techniques expérimentales offrent par ailleurs une sélectivité chimique qui permet de mesurer séparément la désaimantation ultrarapide des MT et des TR. Elles reposent sur des montages expérimentaux pompe-sonde que j'ai utilisé dans les synchrotrons SOLEIL et BESSY II.

My PhD work describes the pico and femtosecond magnetization dynamics using the time structure of X-rays. I studied the ultrafast demagnetization of thin films (~ 20 nm) for various transitions metals (TM) - rare earths (RE) alloys. My studies have been performed by using two experimental techniques which are sensitive to the magnetization and which are time resolved: tr-XMCD and tr-MCDAD. These two experimental techniques also show chemical selectivity allowing to distinguish the TM and RE dynamics. They are both based on pump-probe experiments which were used at the SOLEIL and BESSY II synchrotrons.

Advisors/Committee Members: Boeglin, Christine (thesis director), Petit, Sylvain (thesis director).

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Cette thèse présente une étude des impulsions électroniques ultra-brèves en utilisant le nouveau microscope électronique en transmission ultrarapide (UTEM) à Strasbourg. La première partie porte sur le mode d’opération stroboscopique, basé sur l’utilisation d’un train d’impulsions d’électrons de l’ordre de la picoseconde pour l’étude des phénomènes réversibles ultrarapides. L’étude paramétrique effectuée a permis de révéler les dynamiques fondamentales des impulsions électroniques. Des mécanismes inconnus jusqu’alors et décisifs dans les caractéristiques des impulsions ont été dévoilés. Il s’agit des effets de trajectoire, qui limitent la résolution temporelle, et du filtrage chromatique, qui impacte la distribution en énergie et l’intensité du signal. Ces connaissances permettent aujourd’hui un paramétrage affiné de l’UTEM de manière à satisfaire les divers besoins expérimentaux. La deuxième partie concerne l’installation du mode d’opération complémentaire : le mode « singel-shot ». Ce mode fait appel à une impulsion unique d’intensité élevé et d’une durée de l’ordre de la nanoseconde pour l’étude des phénomènes irréversibles. L’UTEM de Strasbourg étant le premier instrument single-shot équipé d’un spectromètre de perte d’énergie des électrons (EELS), l’influence de l’aberration chromatique a pu été étudiée en détail. Elle s’est dévoilée être une limitation majeure pour la résolution en imagerie, nécessitant d’ajuster le bon compromis avec l’aberration sphérique d’une part et l’intensité du signal d’autre part. Enfin, la faisabilité de mener des études en EELS ultrarapide avec une seule impulsion nanoseconde a pu être démontrée, ceci constituant une première mondiale. Ce résultat très prometteur ouvre un tout nouveau domaine d’expériences résolu en temps.

This thesis presents a study of ultrashort electron pulses by using the new ultrafast transmission electron microscope (UTEM) in Strasbourg. The first part focuses on the stroboscopic operation mode which works with trains of picosecond multi-electron pulses in order to study ultrafast, reversible processes. A detailed parametric study was carried out, revealing fundamental principles of electron pulse dynamics. New mechanisms were unveiled which define the pulse characteristics. These are trajectory effects, limiting the temporal resolution, and chromatic filtering, which acts on the energy distribution and signal intensity. Guidelines can be given for optimum operation conditions adapted to different experimental requirements. The second part starts with the setup of the single-shot operation mode, based on intense nanosecond electron pulses for the investigation of irreversible processes. Having the first ns-UTEM equipped with an electron energy loss spectrometer, the influence of chromatic aberration was studied and found to be a major limitation in imaging. It has to be traded off with spherical aberration and signal intensity. For the first time, the feasibility of core-loss EELS with one unique ns-electron pulse is demonstrated. This opens a new field of…

Advisors/Committee Members: Banhart, Florian (thesis director).

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Ce travail de thèse porte sur l’étude de la dynamique femtoseconde de photo-commutation de matériaux moléculaires bistables, à l’aide d’expériences pompe-sonde basées sur les spectroscopies optiques et rayons X. Une partie des expériences a été réalisée sur synchrotron et X-FEL (X-ray Free Electron Laser). La première partie de la thèse, qui est consacrée à l’étude de systèmes à transition de spin non-octaédriques, a révélé différents chemins de transformations sur la surface de potentiel, associés à différents mécanismes de changement d’état électronique et modulant la cohérence de la dynamique structurale pilotant le processus. La seconde partie porte sur l’étude d’analogues du bleu de Prusse (CoFe) où les expériences ultra-rapides ont permis de d’étudier les dynamiques de transformation autour des sites de fer et de cobalt.

This thesis focuses on the study of the femtosecond photoswitching dynamic in the bistable molecular materials, using the pump-probe experiments which are based on the optical and x-ray spectroscopies.  Part of these experiments was performed at synchrotron and X-FEL (X-ray Free Electron Laser). The first part of the thesis, which is devoted to the study of non-octahedral spin transition systems, revealed different pathways of transformation on the potential surface. The second part focuses on the study of the Prussian Blue Analogues (CoFe), where the ultra-fast experiments allowed to follow the dynamics around the two metal ions.

Advisors/Committee Members: Collet, Éric (thesis director), Cammarata, Marco (thesis director).

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L'amélioration des techniques de dépôts et l’évolution de la compréhension de la physique de la matière condensée a conduit à la découverte de phénomènes nouveaux en électronique de spin (spintronique). En particulier, le retournement de l’aimantation par couple de transfert de spin et couple spin-orbite, ainsi que le développement de dispositifs basés sur la propagation d’ondes de spin ont fait de l’amortissement magnétique de Gilbert un paramètre central pour les futures technologies de stockage et de traitement de l’information. Dans cette étude, la prédiction de valeurs très faibles d’amortissement dans les alliages d’Heusler demi métaux magnétiques Co2MnZ est expérimentalement observée et directement corrélée à la structure électronique sous-jacente. En effet, en substituant l’élément Z dans des couches minces monocristallines de haute qualité de Co2MnZ (Z= Al, Si, Ga, Ge, Sn, Sb) faites par épitaxie par jet moléculaire, les propriétés électroniques telles que le gap de spin minoritaire, la position du niveau de Fermi et la polarisation en spin peuvent être accordées et leurs conséquences sur la dynamique de l’aimantation sont analysées. Les résultats expérimentaux nous permettent de comprendre la relation existante entre la structure électronique mesurée et la valeur d’amortissement magnétique, ainsi que de les comparer aux calculs ab initio. Les valeurs d’amortissement entre 4.1 x10-4 et 9 x10-4 pour Co2MnSi, Co2MnGe, Co2MnSn et Co2MnSb sont les plus petites valeurs jamais reportées pour des couches conductrices et constituent une preuve expérimentale qui confirme les prédictions théoriques sur ces alliages d’Heusler demi métaux magnétiques. Ensuite, la relation entre l’amortissement magnétique de Gilbert et le temps de désaimantation ultra-rapide induit par pulse laser dans la série d’alliages quaternaires Co2MnSixAl1-x à polarisation en spin variable est étudiée. Cette partie vise à vérifier des modèles théoriques qui essaient d’unifier ces deux quantités vivant sur des échelles de temps différentes. Finalement, les propriétés structurales et magnétiques de super réseaux Mn3Ga/Co2YZ sont étudiées dans le but de combiner un amortissement de Gilbert très faible, un gap de spin minoritaire ainsi que l’aimantation perpendiculaire aux plans des couches, une caractéristique indispensable pour des dispositifs à faible consommation d’énergie.

Improvements in thin film elaboration methods and a deeper understanding of condensed matter physics have led to new exciting phenomena in spin electronics (spintronics). In particular, magnetization reversal by spin-orbit and spin-transfer torque as well as the development of spin waves based devices have placed the Gilbert magnetic damping coefficient as a key parameter for future data storage and information processing technologies. The prediction of ultralow magnetic damping in Co2MnZ Heusler half-metal magnets is explored in this study and the damping response is shown to be linked to the underlying electronic structure. By substitution of the Z element in high quality…

Advisors/Committee Members: Andrieu, Stéphane (thesis director), Bertran, François (thesis director).

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Ce travail est dédié à l’étude de la dynamique structurelle des métaux sous excitation laser femtoseconde en utilisant la technique de spectroscopie de photoémission résolue en temps (Tr-PES). Quand un matériau est irradié avec un pulse infrarouge bref, un régime hors-équilibre est établi entre les électrons chauds et le réseau atomique froid. La complexité de ce régime appelle des études expérimentales permettant d’améliorer notre connaissance des propriétés thermodynamiques des matériaux. Néanmoins, l’utilisation du diagnostic Tr-PES s’accompagne d’importants défis. Quand un métal est irradié avec un pulse laser très intense, des effets non-linéaires, comme l’ionisation multi-photonique, peuvent donner lieu à une émission de photoélectrons à des énergies cinétiques de dizaines d’eV. Le spectre, issu de l’impulsion pompe, peut masquer et déformer le spectre de photoélectrons de la sonde par interactions Coulombiennes, appelées « effet de charge-espace ». Pour surmonter cet effet, trois actions ont étés menées. Une ligne de lumière à 100 eV a été conçue et construite pour éviter la superposition des spectres pompe et sonde. L’effet de charge-espace a été étudié en profondeur de façon théorique et expérimentale. Enfin, l’émission issue de la pompe a été drastiquement réduite en ajustant judicieusement les paramètres expérimentaux. Cela nous a amené à réaliser des mesures Tr-PES de la dynamique structurelle sur des échantillons en cuivre en suivant l’évolution du spectre sonde de photoélectrons. Cette expérience démontre que la spectroscopie de photoémission résolue en temps est un diagnostic utile concernant l’étude des matériaux sous excitation intense.

This work aims to study the lattice structural dynamics of metals under laser femtosecond excitation using time-resolved photoelectron spectroscopy (Tr-PES). When irradiated by short infrared laser pulses, the thermal out-of-equilibrium state established between hot electrons and a cold lattice rises specific dynamics where the thermodynamic properties of matter are still subject to debate. The theoretical description of highly excited materials is difficult and appeals new experimental results to improve the understanding of these physical processes and material properties. Nonetheless, important challenges arise from the use of Tr-PES. When metals are irradiated with strong femtosecond infrared laser pulses, non-linear effects, like multiphoton ionization, can take place and produce photoelectrons with tenths of eV of kinetic energy. This pump photoelectron background can conceal the probe-induced photoelectron spectrum, and perturb the probe spectrum via Coulomb interactions (called space-charge effect). To overcome these challenges three actions were carried out. We designed and built a 100 eV beamline to avoid the superposition between the pump background and the probe photoelectron spectrum. The pump/probe space-charge effect was extensively studied theoretically and experimentally. Finally, the pump photoemission was greatly reduced in our experiments by…

Advisors/Committee Members: Vernhet, Dominique (thesis director).

▼ La nature utilise des réactions de transfert de charge (TdC) dans de nombreuses fonctions biologiquesfaisant intervenir des cofacteurs à activité redox, comme les flavines (FAD et FMN). Le TdC dans les protéines s’effectue souvent par la formation d'intermédiaires radicalaires. Les acides aminés tyrosine(TyrOH) et tryptophane sont impliqués comme intermédiaires majeurs. Les radicaux tryptophanyle ont été caractérisés auparavant dans leurs formes protoné et déprotoné. Cependant, les radicaux tyrosyles n'ont été caractérisés que dans la forme neutre et on pensait qu'ils étaient formés par extraction électronique et déprotonation. Les intermédiaires à courte durée de vie sont souvent difficiles à observer dans les réactions biochimiques, mais peuvent être peuplés s'ils sont formés photochimiquement par de courtes impulsions.Nous avons caractérisé des intermédiaires dans des réactions non-fonctionnelles de TdC dans des flavoprotéines en utilisant la spectroscopie femtoseconde de fluorescence et d'absorption. Des états excités et produits formés dans le type sauvage et des formes mutantes de la flavo-enzyme méthyltransférase TrmFO de Thermus thermophilus ont été étudiés. Dans le site actif de cette enzyme, une tyrosine (Tyr343) est empilée sur le cycle isoalloxazine de la FAD, et une cystéine (Cys51) peut former un adduit avec la FAD très fluorescente. Dans le mutant C51A, la fluorescence du FADox est fortement quenchée par transfert d'électrons de la Tyr343 dans ~1 ps. L'état produit résultant présente une caractéristique spectrale distincte avec une forte bande d'absorption à ~490 nm, encore jamais associée à aucune espèce radicalaire, qui a été attribuée pour la première fois au cation radical de la Tyr343 (TyrOH•+). L’état FAD•-TyrOH•+, est de très courte durée car il retombe par recombinaison de charge en ~3 ps.. Cette étude démontre que- malgré le très bas pKa de TyrOH•+ -le transfert d’électrons à partir de la tyrosine peut avoir lieu sans transfert concomitant de proton.De plus, des expériences de photosélection par polarisation ont permi d’estimer, l’orientation du moment dipolaire de la nouvelle transition entre FADox et TyrOH•+ dans le TrmFO C51A à 31°±5°. Ce résultat évalue l'orientation du moment dipolaire au sein du cycle phénolique. La découverte de directions distinctes pour la bande de transition de la flavine excitée et la transition à 490 nm confirme leur origine dans différentes entités moléculaires.Sur la base des résultats de TrmFO, nous avons réexaminé la photochimie de la flavoprotéine modèle glucose oxydase (GOX). Ddes résidus de tryptophane et de tyrosine sont situés proche du FAD et l'évolution du photoproduit à l'échelle picosecondes est plus complexe. Des phases de déclin de l'état excité avec des constantes de temps de 1 et ~4 ps ont été observées, ainsi que des phases pour l'évolution de l'état produit de ~4 ps, ~37 ps et une phase plus longue. Un modèle complet de la séparation et de recombinaison des charges dans GOX impliquant, des radicaux de tyrosine et de tryptophane, ainsi que des… Advisors/Committee Members: Vos, Marten H. (thesis director), Liebl, Ursula (thesis director).

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Les isolants de Mott sont un exemple parfait de l’impact des corrélations électroniques locales sur les propriétés macroscopiques des matériaux. En variant légèrement le dopage ou la pression, un métal peut se transformer en un isolant. Ces propriétés peuvent être modifiées de manière très rapide en plaçant ces matériaux loin de l'équilibre. Nous avons étudié un prototype de Mott-Hubbard, V2O3 dopé en Cr, en utilisant l'état de l’art des techniques pompe-sonde, à savoir la photoémission résolue en angle, la réflectivité optique, la spectroscopie THz, et la diffraction des rayons X. La réponse électronique du système, après une excitation laser femtoseconde, qui a été maintenue pour chaque expérience à une longueur d'onde de 800 nm, a pu être déconvoluée de la réponse du réseau. Une étude comparative de ces réponses transitoires démontre un fort couplage électron-phonon dans ce prototype de matériau fortement corrélé. Avant thermalisation, le poids spectral est transféré de la bande de Hubbard inférieure vers le gap de Mott. Sur une échelle de temps plus long un état métastable est stabilisé par un changement structural. Pour mieux comprendre la réponse transitoire des isolants de Mott, nous avons également étudié un autre composé de Mott, BaCo1-xNixS2. Les tendances générales des isolants de Mott après photoexcitation ont été analysées en utilisant un modèle à deux orbitales. Nous interprétons que le remplissage du gap comme un changement spécifique des occupations orbitales.

Mott insulators are a perfect example of how local electronic correlations can change macroscopic properties of materials. Varying slightly the doping or the pressure can transform a metal to an insulator. These properties can be modified extremely rapidly by driving these materials far from equilibrium. We have investigated the model Mott-Hubbard material Cr-doped V2O3 using state of the art pump-probe techniques, namely angle resolved photoelectron spectroscopy, optical reflectivity, THz time-domain spectroscopy, and X-ray diffraction. We were able to unequivocally disentangle the electronic and the lattice response of the system to a femtosecond laser excitation, which was kept in all cases at a wavelength of 800 nm. We present a comparative study of these transient responses, which demonstrates the strong electron-phonon coupling of this strongly correlated model material. We show that before thermalization, spectral weight is transferred from the lower Hubbard band towards the Mott gap. On a longer time scale a metastable state is stabilized by the lattice structure. To further understand the transient response of Mott insulators, we have also studied another Mott compound, BaCo1-xNixS2. The general trends of photoexcitation in Mott insulators are analyzed using a two orbital model. We argue that the filling of the gap can be due to a change of the specific orbital fillings.

Advisors/Committee Members: Marsi, Marino (thesis director).

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Ce travail de thèse a été consacré à l'étude à la fois théorique et expérimentale de la dynamique de l'aimantation assistée par un champ électrique dans un dispositif à base de (Ga,Mn)As. Une couche de (Ga,Mn)As, dont l’anisotropie magnétique est complexe, est un matériau de choix pour la manipulation de l’aimantation par un champ électrique.J’ai présenté une stratégie de retournement précessionnel de l'aimantation qui tire partie de la réduction transitoire de l'anisotropie cubique provoquée par une courte impulsion de champ électrique. A l’aide d’un modèle macrospin, j’ai démontré notamment qu'une impulsion de champ électrique de quelques ns de durée est suffisante pour basculer l'aimantation entre deux positions d'équilibres.L'aspect expérimental est basé sur l'utilisation d'une jonction p-n tout semi-conducteur dont la région dopée p est formée par une couche mince de (Ga,Mn)As. La déplétion des porteurs de charge dans le canal semi-conducteur provoquée par l'application d'un train d'impulsions de tension de courte durée induit une forte diminution du champ d'anisotropie cubique. L'étude expérimentale du renversement de l'aimantation en champ magnétique a conduit à la mise en évidence d'un retournement de l'aimantation via la nucléation et la propagation de parois et d’une distribution large des champs de piégeage. L'inhomogénéité magnétique au sein de la couche de (Ga,Mn)As a empêché l'observation d'une résonance ferromagnétique induite par un champ électrique. Néanmoins, des mesures de retournement avec une ou plusieurs impulsions de tension de grille ont permis de proposer un processus de renversement de l'aimantation induit par un champ électrique.

This work has been devoted to the study of both theoretical and experimental electric field induced magnetization dynamics in a (Ga,Mn)As based device. A layer of (Ga,Mn)As, whose magnetic anisotropy is complex, is of particular interest for magnetization manipulation by electric fields.I proposed a scheme for the precessional switching of the magnetization using cubic anisotropy field reduction triggered by electric field pulse. Using a model macrospin, I demonstrated that a ns-pulse is sufficient to switch the magnetization between two equilibrium positions.An all-semiconductor epitaxial p-n junction based on low-doped (Ga,Mn)As was fabricated. Gating effects triggered by low voltage pulses induced a strong decrease of the cubic anisotropy field. I demonstrated that magnetization reversal is dominated by the nucleation and the propagation of domain walls. The distribution of pinning fields was found to be broad. Due to a magnetic inhomogeneity of the (Ga,Mn)As layer, it was not possible to observe any ferromagnetic resonance induced by an electric field. However, I proposed a magnetization reversal scenario based on single or multiple gate voltage pulses measurements

Advisors/Committee Members: Chappert, Claude (thesis director).

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Le travail de recherche que nous présentons dans ce document porte sur la dynamique des centres de R&D industriels implantés à l'étranger. Comme Ronstadt (1978), Asakawa (2001) et Asakawa & Som (2008), nous constatons que la mission et la position des centres de R&D dans le réseau interne d'innovation de la firme évoluent. Nous avons modélisé cette évolution en quatre phases distinctes : l'implantation du centre, la double phase de la construction de son identité grâce à son intégration au réseau interne d'innovation de la firme et à la construction de son réseau externe d'innovation et enfin la maturité du centre.Nous avons ensuite cherché à comprendre comment le centre passait de sa phase d'implantation,durant laquelle il n'a pas encore d'identité propre, à sa phase de maturité, où il est parvenu à se spécialiser et à devenir un élément clé du réseau interne d'innovation de la firme. Nous avons caractérisé chacun des moments de l'évolution du centre par les types de relations entre le centre,son réseau interne d'innovation et son environnement local. Pour y parvenir, nous nous sommes appuyée sur la littérature sur les clusters qui s'est intéressée aux types de liens nécessaires à l'échange de savoirs et de savoir-faire et à la construction de rapports de confiance entre plusieurs organismes au-delà de la seule considération de leur proximité géographique. Cette littérature apporte un outil peu mobilisé dans la littérature sur la globalisation de la R&D : les proximités (Boschma,2005). Nous avons utilisé six types de proximités pour comprendre et analyser de quelle manière un centre de R&D implanté à l'étranger évoluait : les proximités géographique, institutionnelle organisée, institutionnelle inorganisée, structurelle, cognitive et sociale. Il ressort de nos travaux que chacune des phases de l'évolution du centre se caractérise par une architecture de proximités spécifique entre le centre, son réseau interne d'innovation et son environnement local.Pour parvenir à ces résultats et pour les valider, nous avons combiné plusieurs outils méthodologiques : 1/ nous avons construit et animé pendant deux ans un focus group composé de managers de la R&D industrielle sur le thème de la globalisation de la R&D, 2/ nous avons étudié les centres de R&D implantés à Bangalore de quatre entreprises multinationales : ABB, AkzoNobel,Procter & Gamble et Siemens, 3/ enfin, nous nous sommes appuyée sur un grand nombre de « minicas», recueillis lors d'entretiens informels ou de réunions relatives à la question de la globalisation de la R&D. L'ensemble de ce travail empirique a été fait dans le cadre d'une thèse CIFRE avec l'association européenne pour le management de la recherche industrielle (EIRMA).

This thesis addresses the question of the dynamics of foreign industrial R&D centres.Just as Ronstadt (1978), Asakawa (2001) and Asakawa & Som (2008) did before us, we notice thatthe mission and the position of the R&D centres in their internal innovation network are changing over time. We have identified four different phases in these…

Advisors/Committee Members: Larédo, Philippe (thesis director).

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70 p. ; ill. ; 30 cm

Les Méthodes numériques classiques sont basées sur la résolution de l'équation de Navier-Stokes pour la simulation des écoulements des fluides. Du point de vue de la physique statistique, nous pouvons également considérer le fluide comme composé de particules, ce qui mène aux méthodes particulaires . La méthode gaz sur réseau (LGA) et Boltzmann sur réseau (LBM) sont deux d'entre elles. La méthode (LBM) est inspirée de la méthode (LGA), dont elle possède les avantages sans les inconvénients. La méthode (LBM) est basée sur la discrétisation de l'équation de Boltzmann et les quantités macroscopiques sont déterminées à partir de la fonction de distribution des particules. Nous avons employé le modèle (LBGK) avec temps de relaxation simple pour simplifier l'opérateur de collision et retrouver l’équation de Navier-Stokes. Le but de ce travail est l'application de la méthode (LBM) pour la simulation des écoulements des fluides incompressibles. D’abord nous avons appliqué cette méthode pour la simulation de l’écoulement dans un canal et autour d’un cylindre stationnaire ensuite nous avons analysé l’écoulement d’un fluide dans un milieu dispersé. Et enfin une comparaison qualitative des résultats obtenus avec la méthode (LBM) et des résultats obtenus avec la (CFD)

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Cette thèse est dédiée à l’étude et l’exploitation des propriétés remarquables de la distribution angulaire des photoélectrons dans le référentiel moléculaire (MFPAD pour Molecular Frame Photoelectron Angular Distribution). Cette observable sensible permet de caractériser au meilleur niveau à la fois les processus de photoionisation (PI) de petites molécules, par la détermination des modules et phases relatives des éléments de matrice dipolaire, et l’état de polarisation du rayonnement ionisant, entièrement encodé dans son expression sous la forme des paramètres de Stokes (s1, s2, s3), qui constituent les deux axes du travail présenté. La mesure des MFPADs combine une technique de spectroscopie tridimensionnelle en coïncidence des vecteurs vitesse du photoélectron et du photoion issus de la même réaction de photoionisation dissociative (PID) à l’utilisation de différentes sources de lumière : le rayonnement synchrotron d’une part, sur les lignes DESIRS et PLEIADES (SOLEIL), et le rayonnement harmonique (HHG) généré par l’interaction d’un champ laser intense sur une cible gazeuse d’autre part, sur la plateforme PLFA (SLIC, groupe Attophysique du LIDyL, CEA Saclay).La première partie de la thèse est consacrée à la caractérisation complète de l’état de polarisation d’un rayonnement incident. Pour cela, une méthode originale de « polarimétrie moléculaire » est introduite et qualifiée sur la ligne DESIRS équipée d’un polarimètre optique VUV étalon. Mise en œuvre pour déterminer complètement l’ellipse de polarisation du rayonnement HHG produit dans différentes configurations sur la source secondaire XUV PLFA, elle conduit à des résultats originaux incluant notamment la distinction entre les composantes circulaire et non polarisée du rayonnement étudié.La seconde partie porte sur la PID des molécules H2, D2 et HD induite à résonance avec les états doublement excités Q1 et Q2 par une lumière polarisée circulairement. Dans cette région énergétique (30-35 eV) où l’ionisation directe, l’autoionisation et la dissociation sont en compétition sur une échelle de quelques femtosecondes, l’excitation photonique donne lieu à une dynamique couplée électron-noyau ultrarapide. Les asymétries remarquables observées dans le dichroïsme circulaire dans le référentiel moléculaire, comparées aux calculs quantiques du groupe de F. Martín (UAM, Madrid), constituent une sonde sensible des interférences quantiques entre des chemins réactionnels indiscernables impliquant des cœurs ioniques de symétrie u/g différente.

This is thesis is dedicated to the study and the use of the remarkable properties of the molecular frame photoelectron angular distribution (MFPAD). This observable is a very sensitive probe of both the photoionization (PI) processes in small molecules, through the determination of the magnitudes and relative phases of the dipole matrix elements, and the polarization state of the ionizing light, which is entirely encoded in the MFPAD in terms of the Stokes parameters (s1, s2, s3). MFPAD measurements take advantage of dissociative…

Advisors/Committee Members: Dowek, Danielle (thesis director).

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Un des objectifs du Femtomagnetisme est de contrôler l’aimantation des matériaux avec des impulsions laser femtoseconde. Il a été démontré qu’une réponse magnéto-optique (MO) cohérente a lieu avant la thermalisation des populations de spins dans une configuration pompe-sonde MOKE. Elle résulte du couplage cohérent spin-photon dû à l’interaction spin-orbite. Une description simplifiée de cet effet a été faite en tenant compte d’un système à huit niveaux couplés au champ laser. La cohérence MO est définie par le temps de déphasage dépendent du champ T2MO. Dans ce travail, il est montré que la réponse MO cohérente d’un grenat dopé au bismuth peut être mesurée directement avec différentes configurations de mélange à quatre ondes MO. L’importance de connaître la phase spectrale de l’impulsion pour obtenir T2MO a été étudié. Avec des impulsions de 10fs dans le proche infra-rouge, une mesure de T2MO donne (2.8+/-1)fs, c. à d., du même ordre de grandeur que le temps de déphasage des charges.

One of the goals of Femtomagnetism is to manipulate the magnetization of materials using femtosecond optical pulses. It has been shown in ferromagnetic films that a magneto-optical (MO) coherent response takes place before the thermalization of the spins populations in a pump and probe MOKE experiment. It results from the coherent spin-photon coupling mediated by the spin-orbit interaction. A simplified description of this effect has been made by considering an eight-level system coupled with the laser field. The MO coherence can be defined by the magnetic field dependent dephasing time T2MO. In the present work, it is shown that the coherent MO response of a bismuth-doped garnet can be directly measured in different degenerated MO four-wave mixing configurations. The importance of well-knowing the spectral phase of the pulse to measure T2MO was studied. Using 10fs near infra-red pulses, T2MO was shown to be (2.8+/-1)fs that is of the same order of the charges dephasing time.

Advisors/Committee Members: Bigot, Jean-Yves (thesis director).

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Cette thèse porte sur le développement et l’évaluation de techniques d’imagerie en échocardiographie. L’objectif est de proposer des méthodes d’imagerie ultrasonore ultrarapide pour estimer le mouvement cardiaque 2-D et 3-D.Première modalité d’imagerie du cœur, l’échocardiographie conventionnelle permet la mesure des déformations myocardiques à 80 images/s. Cette cadence d’imagerie est insuffisante pour quantifier les mouvements de la totalité du myocarde lors de tests d’efforts, utiles en évaluation clinique, au cours desquels le rythme cardiaque est augmenté. De plus, la résolution temporelle actuelle en échocardiographie 3-D limite ses applications, pourtant essentielles pour une caractérisation complète du cœur.Les contributions présentées ici sont 1) le développement et l’évaluation, pour l’application cardiaque, d’une méthode originale d’estimation de mouvement 2-D par imagerie ultrarapide et marquage des images, 2) l’étude de faisabilité de la mesure globale des déformations cardiaques avec une méthode innovante d’imagerie ultrasonore ultrarapide 2-D et 3) la généralisation de cette approche en 3-D pour l’imagerie des volumes cardiaques à haute résolution temporelle. Cette technique est basée sur l’émission d’ondes divergentes, et l’intégration d’une compensation de mouvement dans le processus de formation des volumes cardiaques.La méthode proposée permet l’estimation des mouvements cardiaques 2-D et l’échocardiographie ultrarapide 3-D. L’évaluation de notre approche pour la quantification des déformations myocardiques locales 2-D et 3-D pourrait permettre de proposer des pistes innovantes pour poursuivre nos études et améliorer le diagnostic en routine clinique

This PhD work focuses on the development and the evaluation of imaging techniques in echocardiography. Our objective is to propose ultrafast ultrasound imaging methods for 2-D and 3-D cardiac motion estimations.Echocardiography is one of the most widespread modality for cardiovascular imaging. Conventional clinical scanners allow measurement of myocardial velocities and deformations at 80 images / s. In some situations, it can be recommended to increase the heart rate during a stress echocardiographic examination. Motion estimation of the whole myocardium at such heart rates is challenging with the conventional imaging systems. In addition, the low temporal resolution of the current conventional 3-D echocardiography limits quantitative applications, which would be needed for a complete characterization of the heart.The three contributions presented here are 1) the development and evaluation of an original method for 2-D cardiac motion estimation, with ultrafast imaging and image tagging, 2) the feasibility study of the global myocardial deformation measurement using an innovative 2-D ultrafast ultrasound imaging method and 3) the generalization of this approach in three dimensions for high frame-rate 3-D echocardiography. This method is based on the transmission of divergent waves and the integration of motion compensation, during the imaging…

Advisors/Committee Members: Liebgott, Hervé (thesis director), Vray, Didier (thesis director), Nicolas, Barbara (thesis director).

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On fait l'analyse de la dynamique nonlinéaire d'une colonne de forage avec modélisation d'incertitudes. Une colonne de forage est une structure flexible mince qui tourne et fore des roches en cherchant du pétrole. Un modèle mathématique-mécanique est développeé pour cette structure en incluant de l'interaction fluide-structure, des impact, des nonlinéarités géométriques, et de l'interaction tête de la colonne-roche. Les équations de mouvement sont déduites, puis le système est discretisé par la méthode des éléments finis, et un code numérique est développeé pour les simulations numériques avec le logiciel MATLAB. Les modes normaux de la dynamique à la configuration précontrainte sont utilisés pour construire un modèle reduit pour le système. L'approche probabiliste nonparamétrique, qui est capable de prendre en compte les incertitude des paramètres du système et aussi les incertitude de modèle, est utilisée. Les fonctions densités de probabilité liées aux variables aléatoire sont construites par la méthode du Maximum d'Entropie et la réponse stochastique du système est calculée en utilisant la méthode de Monte Carlo. Une nouvelle approche pour prendre en compte des incertitudes de modèle dans une équation constitutive nonlinéaire (interaction tête de la colonne-roche) est développeé avec l'approche probabiliste nonparamétrique. La méthode du maximum de vraisemblance et la réduction statistique dans le domaine de la fréquence (Analyse de composantes principales) sont utilisés pour identifier le modèle probabiliste de l'interaction tête de la colonne-roche. Finalement, un problème d'optimisation robuste est analysé de façon à trouver les paramètres opérationnels du système qui maximise sa performance et respectent les limites d'intégrités du système, comme fatigue et instabilitée

This thesis analyzes the nonlinear dynamics of a drill-string including uncertainty modeling. A drill-string is a slender flexible structure that rotates and digs into the rock in search of oil. A mathematical-mechanical model is developed for this structure including fluid-structure interaction, impact, geometrical nonlinearities and bit-rock interaction. After the derivation of the equations of motion, the system is discretized by means of the finite element method and a computer code is developed for the numerical computations using the software MATLAB. The normal modes of the dynamical system in the prestressed configuration are used to construct a reduced order model for the system. To take into account uncertainties, the nonparametric probabilistic approach, which is able to take into account both system-parameter and model uncertainties, is used. The probability density functions related to the random variables are constructed using the maximum entropy principle and the stochastic response of the system is calculated using the Monte Carlo method. A novel approach to take into account model uncertainties in a nonlinear constitutive equation (bit-rock interaction model) is developed using the nonparametric probabilistic approach. To…

Advisors/Committee Members: Soize, Christian (thesis director), Sampaio, Rubens (thesis director).

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Le bilan de masse de l'Antarctique dépend de deux contributions principales: le bilan de masse de surface constitué par l'ensemble des processus de perte et de gain de masse agissant en surface (précipitations, fonte, sublimation, tranport par le vent...) et le transfert dynamique de glace de la calotte vers la mer. Ce transfert a lieu au niveau des glaciers émissaires côtiers et représente 90% de la perte du volume total de glace de la calotte. Ces systèmes côtiers constituent ainsi les principaux régulateurs de l'évolution du bilan de masse de la calotte et de la contribution de cette dernière à l'élévation du niveau des mers. Les observations récentes révèlent une diminution accrue du bilan de masse en certaines zones de la calotte polaire telle que la partie Ouest et une contribution à l'élévation du niveau des mers de la part de la calotte qui augmente progressivement par rapport à l'expansion thermique. L'étude de la dynamique des glaciers émissaires par modélisation permet ainsi de mieux comprendre leur fonctionnement, de prédire leur réponse à une quelconque sollicitation, et d'évaluer l'impact potentiel sur l'élévation du niveau des mers. Ce travail de thèse vise à apporter de nouveaux éléments pour mieux contraindre ces modèles d'écoulement de la calotte antarctique. Il se scinde en deux axes principaux. La première partie s'intéresse à l'implémentation des processus physiques dans le modèle numérique, en particulier représenté par la migration de la ligne d'échouage qui sépare la partie posée de la partie flottante. Elle se base sur des cas synthétiques 2D. Nous mettons en évidence dans cette partie la diversité des modèles d'écoulement de calotte impliqués et les différences et similitudes associées. En particulier, la majorité de ces modèles repose sur deux hypothèses fortes que sont la stationnarité et la prédominance du glissement basal sur l'écoulement dont le bien-fondé est remis en question. L'étude d'intercomparaison révèle certaines divergences entre les modèles en terme de contribution à l'élévation du niveau des mers, les résultats nécessitent donc d'être pris avec précaution et les efforts doivent se concentrer sur la validité des hypothèses et l'implémentation du processus de migration de la ligne d'échouage. La deuxième partie consiste à appliquer le modèle Elmer/ice, qualifié de 'full-stokes', au cas réel 3D du Glacier de l'Astrolabe situé en Terre Adélie en Antarctique de l'Est.Cette application nous a permis de tester la sensibilité du modèle full-Stokes aux incertitudes sur les données d'entrées telles que la description du socle rocheux. Cette sensibilité s'avère significative recommandant une bonne connaissance de l'élévation du socle sous jacent à la glace et des méthodes appropriées pour sa détermination sur les noeuds du maillage associé au modèle.

Two main contributions dominate the mass balance of Antarctica: surface mass balance, represented by all processes of gain and loss of mass acting at the upper surface (precipitations, melting, sublimation, wind transport...) and…

Advisors/Committee Members: Le Meur, Emmanuel (thesis director), Durand, Gaël (thesis director).

▼ La plupart des capteurs inertiels MEMS commerciaux comportent une masse d’épreuve et des moyens de transductions issus d’une même couche de silicium. Il en découle des compromis forts, notamment pour la détection capacitive : une couche épaisse permet d’augmenter la masse et donc de réduire le bruit brownien; inversement, une couche fine permet de réduire la taille des entrefers entre les électrodes, d’obtenir une variation de capacité plus importante, et donc de réduire la contribution du bruit électronique. Plusieurs composants MEMS multicouches ont déjà été réalisés et rapportés dans la littérature, mais aucun n’a cherché à augmenter la densité capacitive tout en réduisant le bruit thermomécanique. Pourtant, la disparition du compromis lié au procédé monocouche permet d’atteindre les hautes performances nécessaires aux applications émergeantes, en conservant la surface d’un capteur grand public.Cette thèse présente des accéléromètres multicouches à détection dans le plan et hors plan. Le procédé de fabrication combine une couche épaisse, dédiée à la réalisation de grandes masses d’épreuve, et une couche fine, permettant d’obtenir de fortes densités capacitives. Ces deux avantages, combinés à une détection par variation de surface, permettent d’obtenir une résolution de l’ordre du µg/rtHz, une grande gamme dynamique, tout en conservant une taille réduite. Le dimensionnement des capteurs a cherché à maximiser la gamme dynamique et minimiser le bruit en partant d’une taille fixée. D’abord analytique, il a été validé par des simulations par éléments finis.Le procédé de fabrication VLSI a été appliqué à des plaques 200mm. Plusieurs points critiques ont été rencontrés, notamment la surgravure des fonds de tranchée (notching). Combinée à la disparité de vitesse de gravure, elle a entrainé la destruction de beaucoup de capteurs hors plan. Ce problème a été résolu en amincissant la couche épaisse, entrainant une légère perte de performances.Les capteurs ont été caractérisés sur plaque (capacité statique, fréquence de résonance), puis au niveau puce (sensibilité, niveau de bruit, gamme dynamique). Ces dernières mesures ont nécessité le développement d’une électronique dédiée, à partir de composants discrets.Les accéléromètres dans le plan présentent une capacité statique et une fréquence de résonance très proches de la théorie. Ils atteignent une résolution de 8µg/rtHz pour une gamme dynamique de l’ordre de 160g. Cette dynamique de 145dB est fournie par un composant de seulement 0.24mm² ; elle est 100 fois plus élevée que la dynamique d’un composant grand public de même taille. De plus, la bande passante est importante et le capteur est lu en boucle ouverte.Les accéléromètres hors-plan présentent une forte fréquence de résonance, au-delà de 8kHz. La masse sismique plus fine, combinée à des ressorts plus larges, explique ce décalage par rapport au dimensionnement initial. Malgré la réduction de sensibilité induite, les capteurs présentent une résolution de 50 à 80µg/rtHz. L’encombrement est faible (jusqu’à 0.22mm²) et la… Advisors/Committee Members: Hentz, Sébastien (thesis director).

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Cette thèse évalue l'efficacité de différentes formes de taxes, subventions et réglementations mises en place pour corriger les défaillances de marché qui s'opposent aux économies d'énergie. Elle mobilise plusieurs approches, selon un degré de complexité croissant. Dans un premier temps, un modèle microéconomique standard est développé pour comparer les performances statiques des différents instruments. Dans un deuxième temps, la représentation des comportements des consommateurs est approfondie dans un modèle de prospective de la consommation d'énergie pour le chauffage des ménages français, qui permet d'identifier les mécanismes dynamiques par lesquels les instruments peuvent corriger les principales défaillances de marché. Dans un troisième temps, une évaluation empirique des dispositifs de « certificats blancs » – obligations échangeables d'économies d'énergie imposées aux opérateurs énergétiques – est menée à partir d'une comparaison des expériences britannique, italienne et française, en intégrant les institutions dans l'analyse. Le croisement de ces différentes approches montre que : (i) les taxes sur l'énergie, qui encouragent à la fois l'investissement dans l'efficacité énergétique et la sobriété des comportements, sont particulièrement efficaces ; (ii) les réglementations sur l'efficacité énergétique ont un impact significatif sur la diffusion des technologies efficaces ; (iii) les subventions à l'efficacité énergétique génèrent un effet rebond important ; (iv) en fonction de l'environnement institutionnel dans lequel ils s'insèrent, les « certificats blancs » combinent les propriétés de ces instruments. Appliquée en France au secteur du bâtiment résidentiel, la combinaison la plus efficace de ces instruments ne permet pas d'atteindre les objectifs d'économies d'énergie définis dans le cadre du Grenelle de l'environnement

This thesis evaluates the effectiveness of various forms of taxes, subsidies and regulations implemented to correct for market failures that may prevent energy savings. It builds on various approaches, with gradual complexity. First, a standard microeconomic model is developed to compare the static performances of these instruments. Second, the representation of consumer behaviour is strengthened in a model of the residential energy demand for space heating in France, which allows to identify the dynamic mechanisms by which instruments can correct for the main market failures. Third, an empirical evaluation of « white certificate » schemes – tradable energy saving obligations imposed on energy operators – is made from the comparison between the British, Italian and French experiences, taking into account national institutions. The following conclusions can be drawn from these various approaches : (i) energy taxes, by encouraging both energy efficiency investment and sufficiency behaviour, are particularly effective ; (ii) energy efficiency regulations have a significant impact on the diffusion of efficient technologies ; (iii) subsidies to energy efficiency induce a large rebound effect…

Advisors/Committee Members: Finon, Dominique (thesis director).

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Ce travail de thèse apporte des éléments en vue d’une meilleure compréhension de la circulation et des processus de dispersion associés aux vagues à proximité des plages. Un outil de modélisation numérique opérationnelle a été développé, fondé sur le modèle spectral d’état de mer WAVEWATCH III R et le modèle hydrodynamique 3-D MOHID Water. Le code MOHID a été étendu à l’approche glm2z pour la représentation des interactions 3-D vagues-courant. Les développements théoriques permettant l’obtention des équations glm2z sont rassemblés et détaillés dans ce travail. L’implémentation de ces équations au sein de l’outil de modélisation est exposée. L’outil construit est validé sur deux cas académiques, où est mise en évidence sa capacité à reproduire la solution fournie par des modèles numériques de référence. Par la suite, la modélisation est combinée à des observations in situ pour étudier deux sites de la côte Sud Atlantique française. Ces sites correspondent à des configurations littorales complexes, associant une influence significative des vagues et une stratification haline notable de la colonne d’eau. La confrontation des résultats du calcul 3-D aux mesures fournit des résultats encourageants et apporte des éléments utiles pour la compréhension de la variabilité des courants et des profils de salinité observés. Une baie estuarienne semi-fermée est tout d’abord étudiée. La modélisation y suggère un effet significatif des vagues sur la dispersion des panaches estuariens, susceptible d’impacter la vidange globale de la baie à l’échelle d’un épisode de précipitations. Le second site d’application permet l’étude de la circulation intense induite par les vagues au-dessus d’un système barre/chenal, ainsi que la dispersion des eaux douces introduites par une rivière dans la zone de déferlement. Ce travail fournit finalement un outil de modélisation 3-D pour l’étude de la circulation et du transport sous l’effet de l’ensemble des forçages littoraux.

This work aimed at providing a better understanding of nearshore circulation and dispersion processes under the effect of waves. An operational numerical modeling tool was developed, based on the spectral wave model WAVEWATCH III R and the 3-D hydrodynamical model MOHID Water. The MOHID implementation was extended to the glm2z approach for 3-D wave-current interactions. Theoretical developments leading to glm2z equations are gathered and detailed in the present work. The numerical implementation of glm2z equations is described. The model is validated in academic cases, in which the obtained solution is shown to be consistent with that provided by reference numerical models. Both numerical modeling and in situ measurements are then used to study two nearshore environments, located on the French South Atlantic coast. These complex areas combine a significant effect of waves on dynamics and remarkable salinity stratification. Comparison of 3-D model results with field data are encouraging and offers interesting insights for current and salinity profile variability. Dynamics of a…

Advisors/Committee Members: Ardhuin, Fabrice (thesis director).

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L’objectif de cette thèse est de comprendre la dynamique des excitations électroniques, thermiques et acoustiques dans une structure hybride composée d’un film métallique noble et d’un film ferromagnétique. L’analyse des processus est possible grâce à l’excitation d’un film métallique par une impulsion laser ultra brève qui génère des impulsions acoustiques. L’étude s’appuie sur la technique femtoseconde pompe-sonde et les simulations numériques. Beaucoup de processus intéressants comme l’excitation des électrons chauds et génération des impulsions acoustiques peuvent être étudiés. Le fait de mieux comprendre le mécanisme de ces processus amène à la possibilité de contrôler les propriétésélectroniques, mécaniques et magnétiques des matériaux. Cela permettra d’introduire des concepts innovants pour des nouveaux dispositifs ou d’optimiser la performance des dispositifs qui existent déjà. Le point de départ de ce travail est l’observation expérimentale d’impulsions acoustiques de durée très courte (2 ps) générées dans un film de cobalt de 30nm via excitation d’un film d’or (de 50 nm jusqu’à 500 nm). Le processus majeur en jeu est le transport ultrarapide de l’énergie par les électrons super diffusifs à travers la couche d’or. Pour étudier le transport diffusive des électrons on utilise le modèle à Deux Températures. Ce nouveau concept a été confirmé par des mesures magnétiques : excitation de la précession de la magnétisation par les électrons super diffusifs. De plus, notre analyse des courbes de réflectivité amontré la possibilité de retrouver la résistance aux l’interfaces (résistance de Kapitza) pour les interfaces métal- diélectrique et métal-métal.

This thesis aims to understand the ultrafast dynamics of electronic, thermal and acoustic excitations in noble metal -ferromagnet multilayer structures. We start from the initial stage of ultrafast laser excitation up to the detection of thegenerated picosecond acoustic pulses by using the femtosecond pump-probe technique and numerical simulations. Various interesting transient physical processes are taking place on intermediate timescales. Understanding and explaining their mechanisms leads to the possibility of controlling electronic, mechanical and magnetic properties of materials. Thus, it becomes possible to introduce innovative concepts of new devices and optimize the performances for already existingtechnologies. The starting point of this work is the experimental observation by reflectivity measurements of 2-ps acousticpulses generated in a 30 nm thin cobalt layer when the ultrashort laser pulse excites a much thicker gold overlayer of varying thicknesses from 50 to 500 nm. If we take into account the fact that the optical energy deposition by a visible light in gold is limited by a tiny (~10nm) skin depth, the only reasonable explanation of the acoustic strain generation in adjacent cobalt layer can be provided by considering ultrafast energy transport by super-diffusive hot electrons through the gold layer. The hot electron diffusion is studied within the…

Advisors/Committee Members: Temnov, Vasily (thesis director), Pézeril, Thomas (thesis director), Vaudel, Gwenaëlle (thesis director).