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1. Gonçalves, Vinicius Ottonio Oliveira. Hydrodésoxygénation de composés phénoliques modèles. Évaluation de phases actives : sulfures, oxyde, métallique et phosphure : Hydrodeoxygenation of model phenolic compounds. Evaluation of active phases : sulfide, oxide, metallic and phosphide.

Degree: Docteur es, Chimie organique, minérale, industrielle, 2017, Poitiers

Dans une bioraffinerie, la biomasse peut être transformée par différents procédés (thermiques, chimiques et biochimiques) en carburants et en produits chimiques à haute valeur ajoutée. Plus spécifiquement, le procédé catalytique d'hydrodésoxygénation (HDO) devrait permettre de valoriser à la fois les bio-huiles obtenues par pyrolyse en biocarburants, ainsi que les composés aromatiques oxygénés issus de la dépolymérisation de la lignine en aromatiques simples.Afin de modéliser la désoxygénation de ces fractions, les isomères du crésol (ortho-, méta- et para-crésol) ont été choisis comme molécules oxygénés modèles. Les réactions ont été effectuées sous haute pression (2-4 MPa) et à des températures comprises entre 250 et 340° C. Plusieurs phases actives à base de molybdène (sulfures et oxyde) et de nickel (métallique et phosphure) ont été étudiées. L'influence du support des phases oxydes de molybdène (SiO2, SBA-15, Al2O3) et des phases à base de nickel (SiO2 et ZrO2) a également été examinée.Dans ces conditions expérimentales, les composés phénoliques sont désoxygénés selon deux voies de transformations parallèles. La voie de désoxygénation directe (DDO) conduit uniquement au toluène par hydrogénolyse de la liaison C-O. La voie hydrogénante (HYD), quant à elle, conduit à un mélange de produits obtenus après hydrogénation du cycle aromatique, impliquant des réactions d'hydrogénolyse, d'hydrogénation, de déshydratation et d'isomérisation. L'activité des catalyseurs ainsi que la contribution de chaque voie de désoxygénation sont dépendantes de la phase active étudiée, du support choisi ainsi que des conditions opératoires utilisées.

In a biorefinery, biomass can be converted by different process (thermal, chemical and biochemical) into fuels and valued-added chemicals. More specifically, the catalytic hydrodeoxygenation (HDO) process could upgrade both bio-oils obtained from pyrolysis into biofuels and oxygenated aromatic compounds from the depolymerization of lignin into aromatics.In order to model the deoxygenation of these fractions, the cresol isomers (ortho, meta and para-cresol) were chosen as model oxygenated molecules. The reactions were carried out under high pressure (2-4 MPa) and temperatures between 250 and 340° C. Several active phases based on molybdenum (sulphides and oxide) and nickel (metal and phosphide) have been studied. The influence of the support of the molybdenum oxide phases (SiO2, SBA-15, Al2O3) and of the nickel-based phases (SiO2 and ZrO2) was also examined.Under these experimental conditions, phenolic compounds are deoxygenated by two parallel pathways. The direct deoxygenation (DDO) route only leads to toluene by hydrogenolysis of the C-O bond. The hydrogenating route (HYD), on the other hand, leads to a mixture of products obtained through the hydrogenation of cresol aromatic ring, involving hydrogenolysis, hydrogenation, dehydration and isomerization reactions. The activity of the catalysts as well as the contribution of each deoxygenation pathway are dependent on the active phase…

Advisors/Committee Members: Richard, Frédéric (thesis director).

Subjects/Keywords: Catalyseur MoS2; Catalyseur MoOx; Catalyseur Ni2P; Catalyseur Ni; Effet du support; Composés phénoliques; Valorisation biohuile; Btx; MoS2 catalysts; MoOx catalysts; Ni2P catalysts; Ni catalysts; Support effect; Phenolic compounds; Bio-Oil upgrading; Btx; 541.395

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APA (6th Edition):

Gonçalves, V. O. O. (2017). Hydrodésoxygénation de composés phénoliques modèles. Évaluation de phases actives : sulfures, oxyde, métallique et phosphure : Hydrodeoxygenation of model phenolic compounds. Evaluation of active phases : sulfide, oxide, metallic and phosphide. (Doctoral Dissertation). Poitiers. Retrieved from http://www.theses.fr/2017POIT2266

Chicago Manual of Style (16th Edition):

Gonçalves, Vinicius Ottonio Oliveira. “Hydrodésoxygénation de composés phénoliques modèles. Évaluation de phases actives : sulfures, oxyde, métallique et phosphure : Hydrodeoxygenation of model phenolic compounds. Evaluation of active phases : sulfide, oxide, metallic and phosphide.” 2017. Doctoral Dissertation, Poitiers. Accessed October 21, 2019. http://www.theses.fr/2017POIT2266.

MLA Handbook (7th Edition):

Gonçalves, Vinicius Ottonio Oliveira. “Hydrodésoxygénation de composés phénoliques modèles. Évaluation de phases actives : sulfures, oxyde, métallique et phosphure : Hydrodeoxygenation of model phenolic compounds. Evaluation of active phases : sulfide, oxide, metallic and phosphide.” 2017. Web. 21 Oct 2019.

Vancouver:

Gonçalves VOO. Hydrodésoxygénation de composés phénoliques modèles. Évaluation de phases actives : sulfures, oxyde, métallique et phosphure : Hydrodeoxygenation of model phenolic compounds. Evaluation of active phases : sulfide, oxide, metallic and phosphide. [Internet] [Doctoral dissertation]. Poitiers; 2017. [cited 2019 Oct 21]. Available from: http://www.theses.fr/2017POIT2266.

Council of Science Editors:

Gonçalves VOO. Hydrodésoxygénation de composés phénoliques modèles. Évaluation de phases actives : sulfures, oxyde, métallique et phosphure : Hydrodeoxygenation of model phenolic compounds. Evaluation of active phases : sulfide, oxide, metallic and phosphide. [Doctoral Dissertation]. Poitiers; 2017. Available from: http://www.theses.fr/2017POIT2266

2. Wery, Madeleine. Synthèse de catalyseurs de type [email protected] pour le procédé d’hydrodésulfuration en phase gazeuse : Synthesis of core shell catalysts for hydrodesulfurization process.

Degree: Docteur es, Catalyse, 2018, Université de Strasbourg

Afin de réduire la teneur en soufre des essences, l’hydrodésulfuration transforme les molécules soufrées en hydrocarbures en présence d’un catalyseur supporté (métaux de transition sulfurés : MoS2) et dopé (Co, Ni). Cette phase active, déposée sur des nanoparticules, présente un nombre plus important de défauts, sites actifs essentiels à la catalyse. Les nanoparticules ont un ratio S/V élevé, une grande réactivité de surface avec une juste utilisation des quantités de métaux. L’objectif de ce projet de thèse est de synthétiser des catalyseurs nanométriques de type [email protected] possédant une meilleure activité catalytique qu’un simple mélange mécanique de deux métaux sulfurés. Le coeur est composé de Fe3O4 ou de nanodiamants et la coquille de MoS2, NiMoS, CoMoS ou NiCoMoS, supporté sur du TiO2 ou de la γ-Al2O3. Une réaction modèle (HDS du thiophène) a été utilisée afin d’évaluer l’activité catalytique et d’optimiser la structure du catalyseur. L’étude portera sur les paramètres de synthèse et l’effet de la taille du coeur, la synthèse utilisée, les interactions entre le coeur et la coquille, le support, la (co)– promotion (Ni/Co) et l’activation par la température.

In hydrodesulfurization of fossil fuels, the sulfur levels are reduced by sulfur extraction from hydrocarbons by using supported catalysts (MoS2), doped (Co, Ni). Ultra-deep hydrodesulfurization will be achieved by improving new catalysts. Nanoparticles are a promising candidate with their high S/V ratio and permit to use the precise amount of metallic sulphide. The aim of this thesis is the synthesis of [email protected] nanometric catalyst with improved activities. Core composed of Fe3O4 or nanodiamonds will be surrounded by a shell formed of MoS2, NiMoS, CoMoS or NiCoMoS, supported on TiO2, γ-Al2O3. Model reaction (thiophene) has allowed to compare conversion rates between each catalyst. Additionally, characterizations have provided a better understanding of the HDS catalyst structure and performances. Some factors have been investigated such as the size of the core, theinteractions between the core and the shell, the type of synthesis, the support chosen, the synergetic effect with doping ions and also the activation of the catalyst at low temperature.

Advisors/Committee Members: Pham-Huu, Cuong (thesis director).

Subjects/Keywords: Hydrodésulfuration; Nanoparticules; MoS2; [email protected]; Catalyseur supporté; CoMoS; NiMoS; TiO2; Heterogeneous catalysis; Hydrodesulfurization; Nanoparticles; MoS2; [email protected]; Thiophene; Supported-catalyst; CoMoS; NiMoS; TiO2; 541.39

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APA (6th Edition):

Wery, M. (2018). Synthèse de catalyseurs de type [email protected] pour le procédé d’hydrodésulfuration en phase gazeuse : Synthesis of core shell catalysts for hydrodesulfurization process. (Doctoral Dissertation). Université de Strasbourg. Retrieved from http://www.theses.fr/2018STRAF036

Chicago Manual of Style (16th Edition):

Wery, Madeleine. “Synthèse de catalyseurs de type [email protected] pour le procédé d’hydrodésulfuration en phase gazeuse : Synthesis of core shell catalysts for hydrodesulfurization process.” 2018. Doctoral Dissertation, Université de Strasbourg. Accessed October 21, 2019. http://www.theses.fr/2018STRAF036.

MLA Handbook (7th Edition):

Wery, Madeleine. “Synthèse de catalyseurs de type [email protected] pour le procédé d’hydrodésulfuration en phase gazeuse : Synthesis of core shell catalysts for hydrodesulfurization process.” 2018. Web. 21 Oct 2019.

Vancouver:

Wery M. Synthèse de catalyseurs de type [email protected] pour le procédé d’hydrodésulfuration en phase gazeuse : Synthesis of core shell catalysts for hydrodesulfurization process. [Internet] [Doctoral dissertation]. Université de Strasbourg; 2018. [cited 2019 Oct 21]. Available from: http://www.theses.fr/2018STRAF036.

Council of Science Editors:

Wery M. Synthèse de catalyseurs de type [email protected] pour le procédé d’hydrodésulfuration en phase gazeuse : Synthesis of core shell catalysts for hydrodesulfurization process. [Doctoral Dissertation]. Université de Strasbourg; 2018. Available from: http://www.theses.fr/2018STRAF036

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