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1. Mangue, Jordan. Synthèse de complexes de cuivre bio-inspirés pour la réduction catalytique de l'oxyde nitreux et du dioxygène : Bio-inspired copper complexes syntheses for catalytic nitrous oxide and dioxygen reduction.

Degree: Docteur es, Chimie inorganique et bio inorganique, 2018, Grenoble Alpes

N2O est le troisième plus important gaz à effet de serre ainsi qu’un des principaux gaz responsables de la dégradation de la couche d’ozone. Une approche bio-inspirée de la N2Oréductase (N2Or), enzyme réduisant N2O via un site actif comportant quatre ions cuivre pontés par un atome de soufre, aide au design de nouveaux systèmes. Six complexes à valences mixtes comportant un motif Cu2(µ-S) considéré comme minimum pour avoir une activité ont alors été synthétisés. Il a été démontré que la structure de ces centres métalliques est affectée par le solvant utilisé. Dans un solvant non coordinant comme l’acétone, tous les complexes possèdent une liaison intermétallique et une valence délocalisée à température ambiante. En revanche en solvant coordinant, la coordination de molécules d’acétonitrile rend impossible la formation de liaison intermétallique et localise la valence.Pour tester l’activité N2Or de ces complexes, un prototype permettant un bullage constant en cuve UV a été conçu. L’objectif est de mettre au point une réduction catalytique de N2O en utilisant un réducteur sacrificiel et une source de proton. Le gaz utilisé lors des tests semble cependant contenir une faible quantité de O2 empêchant la caractérisation des activités. Une optimisation visant à purifier N2O avant les tests est en cours.Par ailleurs, les réductions de O2 à deux électrons pour former H2O2 (un oxydant doux) et à quatre électrons pour former H2O (réaction utilisée dans les piles à combustibles) en font un domaine attractif. Il a été démontré que tous les complexes synthétisés lors de ces travaux sont capables de réduire catalytiquement O2 dans l’acétone et que seulement celui sans position échangeable est actif dans l’acétonitrile. Ce dernier a de plus montré une capacité à changer de sélectivité (H2O2 vs H2O) en fonction de la concentration en réducteur sacrificiel utilisé.

N2O is the third most important global warming gas and one of the most aggressive gas against ozone layer. A bio-inspired approach from N2Oreductase (N2Or), enzyme catalysing the two electron reduction of N2O with a four sulfur-bridged copper ions centre, helps for the design of new systems. Six mixed valent copper complexes containing the minimum Cu2(µ-S) core were then synthetized. It has been shown that these structures are affected by solvents in solution. Indeed, in a non-coordinating solvent like acetone, all these complexes have an intermetallic bond and a delocalized valence at room temperature. However in a coordinating solvent, the acetonitrile coordination makes it impossible to form a Cu-Cu bond and localize the valences.To test the N2Or activity, a prototype allowing a constant N2O bubbling in a UV cuve using a closed system was designed. The aim is to develop a catalytic reduction using sacrificial reductant and proton source. However, the gas bottle used for activity tests seems to contain a small amounts of O2 preventing results interpretation. The aim is now to optimize the prototype by adding a system that can purify N2O before activity tests.In a…

Advisors/Committee Members: Torelli, Stéphane (thesis director), Menage (edcsv), Stephane (thesis director).

Subjects/Keywords: Chimie bio-Inorganique; Bio-Inspiration; Catalyse; Dioxygène; Oxyde nitreux; Cuivre; Bio-Inorganic chemistry; Bio-Inspiration; Catalysis; Dioxygen; Nitrous oxyde; Copper; 540

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APA (6th Edition):

Mangue, J. (2018). Synthèse de complexes de cuivre bio-inspirés pour la réduction catalytique de l'oxyde nitreux et du dioxygène : Bio-inspired copper complexes syntheses for catalytic nitrous oxide and dioxygen reduction. (Doctoral Dissertation). Grenoble Alpes. Retrieved from http://www.theses.fr/2018GREAV050

Chicago Manual of Style (16th Edition):

Mangue, Jordan. “Synthèse de complexes de cuivre bio-inspirés pour la réduction catalytique de l'oxyde nitreux et du dioxygène : Bio-inspired copper complexes syntheses for catalytic nitrous oxide and dioxygen reduction.” 2018. Doctoral Dissertation, Grenoble Alpes. Accessed October 19, 2019. http://www.theses.fr/2018GREAV050.

MLA Handbook (7th Edition):

Mangue, Jordan. “Synthèse de complexes de cuivre bio-inspirés pour la réduction catalytique de l'oxyde nitreux et du dioxygène : Bio-inspired copper complexes syntheses for catalytic nitrous oxide and dioxygen reduction.” 2018. Web. 19 Oct 2019.

Vancouver:

Mangue J. Synthèse de complexes de cuivre bio-inspirés pour la réduction catalytique de l'oxyde nitreux et du dioxygène : Bio-inspired copper complexes syntheses for catalytic nitrous oxide and dioxygen reduction. [Internet] [Doctoral dissertation]. Grenoble Alpes; 2018. [cited 2019 Oct 19]. Available from: http://www.theses.fr/2018GREAV050.

Council of Science Editors:

Mangue J. Synthèse de complexes de cuivre bio-inspirés pour la réduction catalytique de l'oxyde nitreux et du dioxygène : Bio-inspired copper complexes syntheses for catalytic nitrous oxide and dioxygen reduction. [Doctoral Dissertation]. Grenoble Alpes; 2018. Available from: http://www.theses.fr/2018GREAV050

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